研究簡(jiǎn)介:隨著21世紀(jì)水資源可持續(xù)管理和能源安全需求的日益凸顯，傳統(tǒng)廢水處理部門因依賴化石能源，消耗全球約3%的電力并貢獻(xiàn)1.6%的溫室氣體排放，成為環(huán)境治理的焦點(diǎn)問題。光合微生物燃料電池（PMFCs）作為一種變革性技術(shù)，通過利用光合微生物（如微藻）替代傳統(tǒng)高能耗曝氣過程，將廢水處理與可再生能源生產(chǎn)相結(jié)合，為實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)提供了新路徑。本研究系統(tǒng)闡明了外部電阻和陰極構(gòu)型如何通過生物電化學(xué)機(jī)制調(diào)控氮轉(zhuǎn)化、碳動(dòng)態(tài)及微藻-細(xì)菌相互作用。微藻基陰極實(shí)現(xiàn)了凈負(fù)二氧化碳通量，并比開路系統(tǒng)降低約37%的一氧化二氮排放。與混合微生物和惰性陰極相比，微藻陰極的全球變暖潛能顯著降低，這歸因于增強(qiáng)的二氧化碳固定以及甲烷和氧化亞氮排放的抑制。降低外部電阻（如100Ω）可增強(qiáng)胞外電子傳遞，這與pilA和OmcS基因豐度升高以及電活性菌屬的富集密切相關(guān)。低電阻條件促進(jìn)直接電子傳遞途徑，而高電阻則誘發(fā)間接介導(dǎo)的電子轉(zhuǎn)移補(bǔ)償機(jī)制。陽極區(qū)域的一氧化二氮還原歸因于反硝化細(xì)菌表達(dá)的一氧化二氮還原酶，其電子來源于有機(jī)物氧化。陰極區(qū)域的光合作用刺激了硝化過程，同時(shí)微藻通過同化作用去除營養(yǎng)鹽，提升整體脫氮效率。質(zhì)量平衡分析表明，閉路運(yùn)行下氮去除主要由完全反硝化和生物質(zhì)同化驅(qū)動(dòng)。PMFCs通過整合營養(yǎng)鹽去除、碳捕獲和能量回收，為可持續(xù)廢水處理提供了創(chuàng)新平臺(tái)。微藻生物質(zhì)可作為生物燃料或高值化產(chǎn)品的原料，推動(dòng)循環(huán)生物經(jīng)濟(jì)發(fā)展。本研究揭示了電化學(xué)-微生物耦合機(jī)制在促進(jìn)可持續(xù)廢水處理方面的潛力，為降低碳足跡的生物電化學(xué)系統(tǒng)設(shè)計(jì)提供了理論依據(jù)和技術(shù)支撐。

Unisense微電極系統(tǒng)的應(yīng)用

Unisense微電極系統(tǒng)（特別是其高精度微呼吸測(cè)定儀）被專門用于深入探究PMFC系統(tǒng)中一氧化二氮（N?O）的還原機(jī)制和動(dòng)力學(xué)特性。構(gòu)建了一個(gè)包含Unisense微電極的6 mL反應(yīng)室體系。實(shí)驗(yàn)前合成廢水經(jīng)過純氮?dú)獯得撘匀コ鯕?，確保N?O是唯一的限制性底物。隨后向反應(yīng)室中加入約20μL的25 mmol/L N?O溶液，使其初始濃度達(dá)到~100μmol/L。反應(yīng)溶液在400 rpm的轉(zhuǎn)速下持續(xù)攪拌，并使用Clark型的N?O微傳感器每3秒監(jiān)測(cè)一次溶解N?O的濃度，持續(xù)4小時(shí)，以精確跟蹤N?O濃度隨時(shí)間的變化。

實(shí)驗(yàn)結(jié)論

微藻基陰極在閉路運(yùn)行條件下表現(xiàn)出最優(yōu)的環(huán)保效益，實(shí)現(xiàn)了凈負(fù)二氧化碳通量（-3.01±0.99 mmol m?2d?1），并通過光合作用有效固定碳源。同時(shí)，其氧化亞氮（N?O）排放量較開路系統(tǒng)降低約37%，甲烷（CH?）排放量亦為所有構(gòu)型中最低（4.70±0.36 mmol m?2d?1）。微藻光合產(chǎn)氧抑制了甲烷生成，并促進(jìn)硝化作用，從而顯著降低系統(tǒng)的全球變暖潛能（GWP為114.86±9.21 mmol CO?-eq m?2d?1）。低外部電阻（100Ω）顯著提升系統(tǒng)性能，化學(xué)需氧量（COD）去除率達(dá)83.8±6.1%，硝酸鹽氮（NO??-N）去除率高達(dá)96.5±0.6%。

其機(jī)制在于低電阻促進(jìn)胞外電子傳遞，富集電活性菌屬（如Geobacter、Pseudomonas），并上調(diào)直接電子傳遞相關(guān)基因（pilA、OmcS）的表達(dá)。相反，高電阻（10,000Ω）導(dǎo)致電子傳遞效率下降，引發(fā)硝態(tài)氮積累。陽極區(qū)域在低電阻下通過反硝化細(xì)菌（如Shinella）的nosZ基因表達(dá)高效還原N?O，而陰極區(qū)域依賴微藻光合作用驅(qū)動(dòng)銨鹽氧化。功能基因分析顯示，低電阻條件下硝酸鹽還原基因（narG、napA）豐度上升，但亞硝酸鹽還原基因（nirS、nirK）相對(duì)不足，導(dǎo)致亞硝酸鹽短暫積累。

質(zhì)量平衡分析進(jìn)一步證實(shí)，閉路系統(tǒng)中氮去除主要依賴完全反硝化與生物同化。低電阻（100Ω）下陽極生物膜以電活性Proteobacteria為主，形成專性共生網(wǎng)絡(luò)（陽性關(guān)聯(lián)達(dá)89.9%），促進(jìn)定向電子傳遞。而高電阻與開路條件則富集發(fā)酵型與產(chǎn)甲烷菌群，導(dǎo)致代謝路徑轉(zhuǎn)向非產(chǎn)電過程。共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)分析表明，系統(tǒng)穩(wěn)定性依賴于模塊化的小世界結(jié)構(gòu)（模塊性0.932），凸顯了電化學(xué)條件對(duì)微生物互作的關(guān)鍵影響。研究通過耦合溫室氣體監(jiān)測(cè)、微生物動(dòng)力學(xué)與電化學(xué)分析，闡明PMFCs在單一系統(tǒng)內(nèi)同步實(shí)現(xiàn)廢水凈化、碳捕獲與能源回收的可行性。微藻生物質(zhì)可作為生物燃料原料，推動(dòng)循環(huán)生物經(jīng)濟(jì)發(fā)展。