Nitrogen fixation in surface sediments of the East China Sea: Occurrence and environmental implications

東海表層沉積物中氮的固定發(fā)生與環(huán)境意義

來源：Marine Pollution Bulletin 137 (2018) 542–548

 

論文總結(jié)

摘要核心內(nèi)容

研究了東海大陸架表層沉積物中氮固定過程的出現(xiàn)、空間分布及其環(huán)境調(diào)控機(jī)制。通過氮同位素示蹤技術(shù)（1?N?標(biāo)記）和分子生物學(xué)方法（nifH基因定量），關(guān)鍵發(fā)現(xiàn)包括：

 

氮固定活性：潛在氮固定率范圍0.06–5.51 nmol N g?1 h?1（干沉積物），夏季（7月）高于春季（3月），最高值出現(xiàn)在近岸站點(diǎn)（如N1）。

微生物豐度：nifH基因豐度范圍0.36×10?–5.39×10? copies g?1，但與氮固定率無顯著相關(guān)。

環(huán)境驅(qū)動(dòng)：氮固定率與溫度（正相關(guān)）、鹽度（負(fù)相關(guān)）、硫化物（負(fù)相關(guān)）、Fe(II)（正相關(guān)）和C/N比（負(fù)相關(guān)）顯著相關(guān)，表明沉積物理化性質(zhì)而非微生物數(shù)量主導(dǎo)過程。

 

生態(tài)貢獻(xiàn)：沉積物氮固定年貢獻(xiàn)估算為3.43×10?–3.10×10?噸氮，占東海總無機(jī)氮輸入的8.2–22.6%，凸顯其在區(qū)域氮預(yù)算中的重要性。

 

摘要強(qiáng)調(diào)，東海沉積物氮固定是活躍的氮源，受多重環(huán)境因子調(diào)控，對(duì)緩解氮限制和富營(yíng)養(yǎng)化具有潛在影響。

研究目的

本研究旨在：

 

證實(shí)存在：驗(yàn)證東海大陸架沉積物中氮固定過程的發(fā)生及其空間-時(shí)間分異規(guī)律。

解析機(jī)制：識(shí)別控制氮固定過程的關(guān)鍵環(huán)境因子（如溫度、鹽度、氧化還原敏感物質(zhì)），闡明沉積物性質(zhì)的主導(dǎo)作用。

 

量化貢獻(xiàn)：估算沉積物氮固定對(duì)東海氮預(yù)算的貢獻(xiàn)率，評(píng)估其在海洋氮循環(huán)中的生態(tài)意義。

 

研究思路

研究采用多斷面采樣與多技術(shù)聯(lián)用策略：

 

站點(diǎn)設(shè)計(jì)：在東海設(shè)置19個(gè)站點(diǎn)，沿三個(gè)斷面（N1-N7、M1-M7、S1-S5）分布，覆蓋陸架梯度（Fig. 1）。

 

時(shí)間尺度：于2016年3月（春季）和7月（夏季）采集沉積物巖心（0-5 cm表層），三重重復(fù)。

測(cè)量方法：

 

環(huán)境參數(shù)：現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量溫度、鹽度、水深（CTD剖面）；實(shí)驗(yàn)室分析pH、NH??、NO??、硫化物（使用丹麥Unisense H?S傳感器）、Fe(II)/Fe(III)、有機(jī)碳、C/N比等（Table 1）。

 

氮固定率：沉積物漿液孵化，添加1?N?，通過膜進(jìn)樣質(zhì)譜（MIMS）測(cè)定1?N標(biāo)記產(chǎn)物，計(jì)算速率（方法2.3）。

 

nifH基因豐度：qPCR定量功能基因拷貝數(shù)（方法2.4）。

 

數(shù)據(jù)分析：Pearson相關(guān)性檢驗(yàn)、ANOVA比較時(shí)空差異、冗余分析（RDA）解析環(huán)境因子影響（Fig. 4）。

 

 

測(cè)量數(shù)據(jù)、來源及其研究意義

本研究測(cè)量了多維度數(shù)據(jù)，其具體來源和科學(xué)意義如下：

1. 環(huán)境參數(shù)數(shù)據(jù)（來自 Table 1）

 

數(shù)據(jù)內(nèi)容：溫度（3月5.1–12.6°C，7月19.4–23.9°C）、鹽度（3月28.9–33.8‰，7月8.1–29.6‰）、硫化物（3月25.49–2029.96 μg S g?1，7月10.46–301.26 μg S g?1）、Fe(II)（0.44–4.08 mg g?1）、Fe(III)（0.04–2.81 mg g?1）、有機(jī)碳（1.77–13.04 mg g?1）、C/N比（6.83–13.36）。

 

研究意義：鹽度梯度反映長(zhǎng)江沖淡水影響；硫化物和鐵數(shù)據(jù)指示氧化還原狀態(tài)；高溫夏季對(duì)應(yīng)高氮固定率，證實(shí)溫度的關(guān)鍵作用。這些參數(shù)為解析氮固定的環(huán)境驅(qū)動(dòng)提供背景。

 

2. 氮固定率數(shù)據(jù)（來自 Fig. 2）

 

數(shù)據(jù)內(nèi)容：速率范圍0.06–5.51 nmol N g?1 h?1，夏季平均（2.01–3.01 nmol N g?1 h?1）高于春季（0.32–0.51 nmol N g?1 h?1），空間上近岸站點(diǎn)（如N1、M5）高于遠(yuǎn)岸。

 

研究意義：直接證明東海沉積物存在活躍氮固定；時(shí)空變異揭示熱驅(qū)動(dòng)和陸源輸入（如淡水）的調(diào)控作用，支持氮固定作為動(dòng)態(tài)氮源。

 

3. nifH基因豐度數(shù)據(jù)（來自 Fig. 3）

 

數(shù)據(jù)內(nèi)容：豐度范圍0.36×10?–5.39×10? copies g?1，站點(diǎn)間差異顯著但季節(jié)變化不顯著（p>0.05）。

 

研究意義：基因豐度與氮固定率無相關(guān)性（r=-0.044, p=0.641），表明微生物數(shù)量不是限制因子，強(qiáng)調(diào)環(huán)境條件對(duì)代謝活性的主導(dǎo)。

 

4. 相關(guān)性分析數(shù)據(jù)（來自 Table 2和 Fig. 4）

 

數(shù)據(jù)內(nèi)容：氮固定率與溫度正相關(guān)（r=0.707, p<0.01）、與鹽度負(fù)相關(guān)（r=-0.673, p<0.01）、與硫化物負(fù)相關(guān)（r=-0.233, p<0.05）、與Fe(II)正相關(guān)（r=0.227, p<0.05）、與C/N比負(fù)相關(guān)（r=-0.205, p<0.05）；RDA分析顯示環(huán)境因子解釋33.7%變異（Fig. 4）。

 

研究意義：統(tǒng)計(jì)驗(yàn)證溫度、鹽度、硫化物等為核心調(diào)控因子；硫化物負(fù)相關(guān)暗示還原條件抑制，F(xiàn)e(II)正相關(guān)指示鐵還原耦合氮固定。

 

主要結(jié)論

 

普遍性與活性：氮固定在東海大陸架沉積物中廣泛存在，速率與全球富營(yíng)養(yǎng)化區(qū)域相當(dāng)（如河口、沿岸 lagoon）。

環(huán)境主導(dǎo)：過程受沉積物理化性質(zhì)（溫度、鹽度、氧化還原敏感物）而非微生物豐度控制，凸顯非生物因子的關(guān)鍵角色。

貢獻(xiàn)顯著：年氮固定量占東海無機(jī)氮輸入8.2–22.6%，是重要氮源，可能緩解氮限制并影響初級(jí)生產(chǎn)力。

 

管理啟示：在氮管理策略中需考慮沉積物內(nèi)源氮輸入，尤其在氣候變化（升溫）和人類活動(dòng)（富營(yíng)養(yǎng)化）背景下。

 

詳細(xì)解讀：使用丹麥Unisense電極測(cè)量數(shù)據(jù)的研究意義

在本研究中，丹麥Unisense公司的氫 sulfide傳感器（H?S-100）被用于高精度測(cè)量沉積物中硫化物濃度（方法2.2節(jié)），其數(shù)據(jù)是解析氮固定氧化還原調(diào)控的核心依據(jù)。具體研究意義如下：

測(cè)量數(shù)據(jù)描述

Unisense H?S傳感器提供：

 

硫化物濃度：以nmol L?1分辨率測(cè)量孔隙水溶解性H?S，范圍10.46–2029.96 μg S g?1（Table 1），覆蓋強(qiáng)烈還原至弱還原條件。

 

質(zhì)量控制：檢測(cè)限20 nmol L?1，確保低濃度區(qū)數(shù)據(jù)可靠。

 

研究意義解讀

 

量化還原強(qiáng)度：Unisense數(shù)據(jù)直接證實(shí)沉積物中存在顯著硫化物梯度（如站點(diǎn)S1達(dá)2029 μg S g?1），指示硫酸鹽還原活動(dòng)強(qiáng)烈。高硫化物對(duì)應(yīng)低氮固定率（如春季高硫站點(diǎn)氮固定率低），揭示還原環(huán)境對(duì)固氮酶的抑制效應(yīng)（因硫化物破壞鐵硫簇）。

耦合鐵循環(huán)：硫化物與Fe(II)正相關(guān)（r=0.465, p<0.01）、與Fe(III)負(fù)相關(guān)（r=-0.590, p<0.01），Unisense數(shù)據(jù)幫助建立“硫化物促進(jìn)Fe(III)還原”鏈，解釋Fe(II)的固氮保護(hù)作用（通過消耗硫化物減輕毒性）。

季節(jié)動(dòng)態(tài)解析：夏季硫化物降低（平均101 vs. 春季430 μg S g?1），Unisense時(shí)序數(shù)據(jù)捕捉到升溫促氧化、硫化物減少，對(duì)應(yīng)氮固定率升高，佐證溫度與還原條件的交互影響。

 

技術(shù)優(yōu)勢(shì)：Unisense傳感器的原位能力和高靈敏度避免了樣品氧化誤差，提供真實(shí)硫化物濃度。沒有這些數(shù)據(jù)，研究無法確證硫化物負(fù)效應(yīng)或解析氧化還原閾值，凸顯其在沉積物微環(huán)境研究中的不可替代性。

 

總之，Unisense電極在本研究中充當(dāng)了“沉積物還原狀態(tài)監(jiān)測(cè)器”，其提供的高精度硫化物數(shù)據(jù)不僅是描述性指標(biāo)，更是機(jī)制解析的關(guān)鍵——它證實(shí)硫化物抑制氮固定，并通過關(guān)聯(lián)鐵循環(huán)深化了對(duì)氧化還原調(diào)控的理解。該技術(shù)的應(yīng)用提升了研究的因果推斷能力和生態(tài)學(xué)見解。