The effect of oxygen availability on long-distance electron transport in marine sediments

氧有效性對(duì)海洋沉積物中長(zhǎng)距離電子輸運(yùn)的影響

來(lái)源：Limnol. Oceanogr. 63, 2018, 1799–1816

 

論文概述

研究了底層水氧氣濃度對(duì)海洋沉積物中電纜細(xì)菌（cable bacteria）長(zhǎng)距離電子傳輸（LDET）的影響。電纜細(xì)菌是一類多細(xì)胞絲狀細(xì)菌，能在沉積物中傳導(dǎo)電子超過(guò)厘米距離，通過(guò)電致硫氧化（e-SOx）代謝影響沉積物生物地球化學(xué)循環(huán)。研究通過(guò)控制實(shí)驗(yàn)，揭示了氧氣可用性如何調(diào)控電纜細(xì)菌的生長(zhǎng)、活性及其對(duì)沉積物氧化還原動(dòng)態(tài)的驅(qū)動(dòng)作用。

1. 摘要核心內(nèi)容

摘要指出，電纜細(xì)菌廣泛存在于沿海環(huán)境，通過(guò)LDET耦合沉積物深層的硫化物氧化和表層的氧氣還原。為探究其自然分布規(guī)律，研究團(tuán)隊(duì)在實(shí)驗(yàn)室中培養(yǎng)了沉積物巖心，并控制上覆水氧氣濃度為四個(gè)水平（10%、20%、40%和100%空氣飽和度）。結(jié)果顯示：

 

氧氣閾值：電纜細(xì)菌在10% O2下無(wú)法發(fā)育，但在≥20% O2時(shí)均能生長(zhǎng)并保持活性。

生長(zhǎng)速率受氧限制：低氧條件（20% O2）下電纜細(xì)菌生長(zhǎng)速率減慢，表明代謝活性受氧氣供應(yīng)抑制。

 

適應(yīng)性行為：在低氧環(huán)境中，電纜細(xì)菌絲狀體部分伸出沉積物進(jìn)入上覆水，可能以增強(qiáng)氧氣獲取。

這些發(fā)現(xiàn)表明，LDET可在寬范圍氧氣濃度下發(fā)生，但氧氣可用性直接調(diào)控電纜細(xì)菌的生態(tài)策略和沉積物地球化學(xué)效應(yīng)。

 

2. 研究目的

本研究的主要目的包括：

 

量化氧氣依賴性：確定電纜細(xì)菌種群生長(zhǎng)和活性的氧氣閾值，揭示其生態(tài)位邊界。

解析動(dòng)態(tài)機(jī)制：通過(guò)高分辨率監(jiān)測(cè)，闡明氧氣濃度如何影響電纜細(xì)菌的代謝活性（如e-SOx速率）和種群動(dòng)態(tài)。

 

評(píng)估生物地球化學(xué)影響：探究電纜細(xì)菌活動(dòng)對(duì)沉積物孔隙水pH、硫、鐵、錳等元素循環(huán)的調(diào)控作用，為預(yù)測(cè)沿海生態(tài)系統(tǒng)響應(yīng)環(huán)境變化提供依據(jù)。

 

3. 研究思路

研究采用長(zhǎng)期控制實(shí)驗(yàn)與多方法聯(lián)用的策略：

 

樣品準(zhǔn)備：從荷蘭Lake Grevelingen（23米水深）采集沉積物，經(jīng)篩分去除底棲動(dòng)物后，均質(zhì)化裝入巖心培養(yǎng)系統(tǒng)。

氧氣處理：設(shè)置四個(gè)氧氣水平（10%、20%、40%、100%空氣飽和度），對(duì)應(yīng)上覆水O2濃度分別為25、51、102和255 μmol L?1。每個(gè)處理獨(dú)立循環(huán)系統(tǒng)培養(yǎng)109天（圖1）。

 

活性監(jiān)測(cè)：

 

微傳感器剖面：使用丹麥Unisense微電極系統(tǒng)，以50-100 μm分辨率測(cè)量O?、pH和H?S的垂直分布（數(shù)據(jù)來(lái)自圖2、3）。剖面在7個(gè)時(shí)間點(diǎn)（2–109天）重復(fù)測(cè)量，計(jì)算溶解氧攝取率（DOU）、pH偏移（ΔpH）和亞氧化區(qū)寬度（ΔL）。

 

 

孔隙水地球化學(xué)：第39天取樣分析Fe2?、Mn2?、Ca2?、NH??、SO?2?和總堿度（TA）的深度剖面（數(shù)據(jù)來(lái)自圖5）。

 

 

細(xì)菌豐度：通過(guò)熒光原位雜交（FISH）量化電纜細(xì)菌絲狀體長(zhǎng)度密度（數(shù)據(jù)來(lái)自圖4、表2）。

 

 

模型分析：建立反應(yīng)-傳輸模型，擬合孔隙水NH??和TA剖面以估算有機(jī)質(zhì)礦化速率（數(shù)據(jù)來(lái)自圖6、表3）。

 

 

 

4. 測(cè)量數(shù)據(jù)、來(lái)源及其研究意義

本研究測(cè)量了多維度數(shù)據(jù)，其具體來(lái)源和科學(xué)意義如下：

4.1 微傳感器剖面數(shù)據(jù)（來(lái)自 圖2、圖3）

 

數(shù)據(jù)內(nèi)容：O?、pH和H?S的垂直剖面，用于計(jì)算DOU、ΔpH和亞氧化區(qū)寬度ΔL（O?滲透深度與硫化物出現(xiàn)深度之差）。

研究意義：

 

揭示e-SOx活性：ΔpH和ΔL的增加是電纜細(xì)菌代謝的標(biāo)志。例如，100% O2處理中ΔpH最高達(dá)1.9（圖3a），表明強(qiáng)酸堿性波動(dòng)驅(qū)動(dòng)硫氧化。

量化氧氣需求：DOU在高氧處理中更高（100% O2時(shí)DOU為16.2 mmol m?2 d?1，表3），證實(shí)氧氣可用性直接控制電纜細(xì)菌的電子接受效率。

 

動(dòng)態(tài)追蹤：時(shí)間序列顯示電纜細(xì)菌活性呈“繁榮-衰退”模式（圖3），反映其機(jī)會(huì)型生長(zhǎng)策略。

 

4.2 電纜細(xì)菌豐度數(shù)據(jù)（來(lái)自 圖4、表2）

 

數(shù)據(jù)內(nèi)容：FISH測(cè)量的絲狀體長(zhǎng)度密度（m cm?3）和整合豐度（m cm?2）。

研究意義：

 

確認(rèn)氧氣閾值：10% O2下無(wú)電纜細(xì)菌發(fā)育，≥20% O2時(shí)豐度相似（430–530 m cm?2），表明20% O2為生存下限。

 

空間分布差異：高氧處理（100% O2）中細(xì)菌富集于表層（圖4），低氧處理（20% O2）中分布均勻，暗示氧氣梯度影響種群結(jié)構(gòu)。

 

4.3 孔隙水地球化學(xué)數(shù)據(jù)（來(lái)自 圖5、表2）

 

數(shù)據(jù)內(nèi)容：Fe2?、Mn2?、Ca2?、SO?2?、TA和NH??的濃度剖面。

研究意義：

 

表征元素動(dòng)員：高氧處理中Fe2?、Mn2?和Ca2?庫(kù)存更高（表2），因e-SOx致孔隙水酸化（pH最低6.1），促進(jìn)金屬硫化物和碳酸鹽溶解。

 

指示硫循環(huán)：SO?2?剖面相似，但H?S通量隨O2增加而上升（表3），證明電纜細(xì)菌競(jìng)爭(zhēng)性抑制硫酸鹽還原。

 

4.4 模型輸出數(shù)據(jù)（來(lái)自 圖6、表3）

 

數(shù)據(jù)內(nèi)容：有機(jī)碳礦化速率（Rmin）和氨化速率，基于NH??和TA剖面擬合。

研究意義：

 

驗(yàn)證代謝耦合：Rmin估值（34–39 mmol C m?2 d?1）與野外數(shù)據(jù)一致，表明模型可靠解析碳氮循環(huán)。

 

揭示氮偏好：C:N比（6.4）低于沉積物本體值，提示電纜細(xì)菌活動(dòng)增強(qiáng)氮礦化。

 

5. 主要結(jié)論

論文得出以下核心結(jié)論：

 

氧氣控制發(fā)育閾值：電纜細(xì)菌在≥20% O2（約50 μmol L?1）時(shí)才能生長(zhǎng)，10% O2下完全抑制，界定其棲息地邊界。

代謝活性受氧調(diào)控：低氧下e-SOx速率降低（ΔpH和ΔL減小），生長(zhǎng)延遲，但LDET機(jī)制仍可維持。

適應(yīng)性形態(tài)響應(yīng)：電纜細(xì)菌在低氧下伸出沉積物（圖8），直接獲取上覆水氧氣，優(yōu)化生存策略。

 

地球化學(xué)影響顯著：e-SOx引發(fā)孔隙水酸化，驅(qū)動(dòng)Fe、Mn、Ca再溶解，并改變硫循環(huán)路徑（圖7）。

 

生態(tài)啟示：電纜細(xì)菌可能廣泛分布于O2>50 μmol L?1的陸架沉積物，且在古海洋氧化事件后可能已存在。

 

6. 詳細(xì)解讀：使用丹麥Unisense電極測(cè)量數(shù)據(jù)的研究意義

在本研究中，丹麥Unisense公司的微電極系統(tǒng)是核心測(cè)量工具，用于獲取高分辨率（50–100 μm）的O?、pH和H?S剖面（方法部分）。這些數(shù)據(jù)直接支撐了電纜細(xì)菌活性的定量評(píng)估，其研究意義可詳細(xì)解讀如下：

測(cè)量數(shù)據(jù)描述

Unisense微電極（包括安培型O?電極和電位型pH/H?S電極）通過(guò)電機(jī)驅(qū)動(dòng)微操縱器垂直掃描沉積物剖面。O?電極檢測(cè)限為1 μmol L?1，pH和H?S電極經(jīng)標(biāo)準(zhǔn)校準(zhǔn)（如NBS緩沖液和Na?S標(biāo)準(zhǔn)曲線）。剖面測(cè)量在光暗循環(huán)中進(jìn)行，覆蓋沉積物-水界面至缺氧區(qū)。

研究意義解讀

 

直接量化LDET活性：微傳感器剖面揭示了e-SOx的獨(dú)特地球化學(xué)指紋（圖2）。例如，O?剖面顯示亞氧化區(qū)（ΔL）的形成，即O?滲透深度（OPD）與硫化物出現(xiàn)深度（SAD）之間的區(qū)間。在100% O2處理中，ΔL最大達(dá)24 mm（圖3b），直接證明電纜細(xì)菌通過(guò)LDET耦合表層O?還原和深層S2?氧化。pH剖面中的顯著偏移（ΔpH>1.5）進(jìn)一步證實(shí)胞外電子傳輸伴隨質(zhì)子遷移。

動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)種群發(fā)展：時(shí)間序列剖面（圖2、3）捕捉到電纜細(xì)菌的四個(gè)生長(zhǎng)階段：滯后、指數(shù)增長(zhǎng)、穩(wěn)態(tài)和衰退。例如，100% O2處理中ΔpH在25天達(dá)峰值，而20% O2處理延遲至52天（圖3a），首次揭示氧氣濃度調(diào)控種群生長(zhǎng)速率，低氧導(dǎo)致代謝減緩。

計(jì)算關(guān)鍵通量參數(shù)：

 

溶解氧攝取率（DOU）：基于O?剖面的梯度，通過(guò)Fick定律計(jì)算。DOU值（如100% O2處理為16.2 mmol m?2 d?1，表3）用于評(píng)估電纜細(xì)菌的陰極O?消耗強(qiáng)度，揭示電子傳輸效率與氧氣供應(yīng)的正相關(guān)。

 

亞氧化區(qū)寬度（ΔL）：ΔL與電纜細(xì)菌絲狀體密度呈正比（圖3b），作為L(zhǎng)DET范圍的代理指標(biāo)，證實(shí)低氧下電纜細(xì)菌空間擴(kuò)展受限。

 

揭示適應(yīng)性行為：通過(guò)對(duì)比不同O2處理的剖面，發(fā)現(xiàn)低氧（20% O2）下OPD更淺，但電纜細(xì)菌部分絲狀體伸出沉積物（圖8）。微傳感器數(shù)據(jù)支持“氧氣獲取策略轉(zhuǎn)型”假說(shuō)，即電纜細(xì)菌在氧脅迫下物理延伸以接觸更富氧環(huán)境。

驗(yàn)證模型可靠性：微傳感器提供的孔隙水O?和pH數(shù)據(jù)用于校準(zhǔn)反應(yīng)-傳輸模型（圖6）。例如，模型擬合的ΔpH與實(shí)測(cè)值高度一致（R2>0.99），確保礦化速率等參數(shù)估算的準(zhǔn)確性，強(qiáng)化了機(jī)制解釋。

 

比較環(huán)境響應(yīng)：多處理對(duì)比顯示，ΔpH和DOU在高氧下更高（圖9），明確氧氣可用性是e-SOx活性的主要驅(qū)動(dòng)因子，為預(yù)測(cè)不同氧化狀態(tài)沉積物的生物地球化學(xué)過(guò)程提供基準(zhǔn)。

 

總結(jié)：Unisense微電極在本研究中充當(dāng)了“沉積物生物地球化學(xué)顯微鏡”的角色。其提供的毫米級(jí)分辨率剖面不僅是描述性數(shù)據(jù)，更是量化LDET活性、解析動(dòng)態(tài)機(jī)制、校準(zhǔn)模型和驗(yàn)證生態(tài)策略的核心證據(jù)。沒(méi)有這些高精度測(cè)量，研究無(wú)法準(zhǔn)確界定氧氣閾值或揭示電纜細(xì)菌的適應(yīng)性行為，凸顯了微電極技術(shù)在微生物地球化學(xué)研究中的不可替代性。