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Microscale pH variations during drying of soils and desert biocrusts affect HONO and NH3 emissions
土壤和沙漠生物結皮干燥過程中的微觀pH變化影響HONO和NH3排放
來源：Nature Communications, Volume 10, Article number: 3944, 2019
《自然通訊》，第10卷，文章編號3944，2019年
摘要
摘要指出，土壤中的微觀尺度相互作用可能導致高度局部化的條件，從而不成比例地影響氮轉化過程。研究通過機制模型模擬了土壤表面和生物結皮干燥過程中耦合的生物和非生物過程，表明局部微生物活動與薄水膜內的pH變化共同增強了土壤干燥過程中亞硝酸（HONO）和氨（NH3）的排放，遠高于基于平均水分條件和整體土壤pH的預測值。模型預測與干燥生物結皮的反應性氮氣體通量測量案例一致，顯示土壤和生物結皮干燥速率影響HONO和NH3排放動態，且大氣NH3水平對反應性氮氣體損失有強烈影響。實驗室測量證實了微觀pH局部化的發生，強調了微環境在陸地生態系統生物地球化學通量中的關鍵作用。
研究目的
研究目的是探究土壤干燥過程中微觀pH變化如何影響HONO和NH3排放，特別是揭示生物和非生物過程在干燥土壤中的相互作用機制，以及局部pH變化對氣體排放的觸發作用。重點在于驗證微觀尺度過程對氮氣體排放的增強效應，并量化干燥速率和大氣NH3水平的影響。
研究思路
研究思路結合機制模型和實驗室實驗。首先，開發了一個機制模型（沙漠生物結皮模型，DBM），模擬干燥過程中水膜厚度分布、微生物活動、pH變化和氣體排放的耦合過程。模型考慮了水含量、matric potential、氣體擴散、酸堿平衡和微生物功能群（如硝化菌）。其次，進行實驗室實驗，使用平面光極（PreSens）和微電極（Unisense）測量干燥過程中 sterilised quartz sand 的pH空間分布和動態變化，以驗證模型預測。實驗包括控制干燥速率、大氣CO2和NH3水平，并監測水含量和pH變化。
測量的數據及研究意義
1. 水含量和水膜厚度分布數據：模型預測顯示，干燥過程中水膜厚度從飽和時的約10^-5 m降至殘余水含量時的約10^-8 m（Fig. 2b）。研究意義在于量化微觀水膜變化如何影響擴散和反應速率，為理解干燥過程中局部化學條件提供基礎。
2. 物理化學過程的時間尺度數據：模型分析干燥過程中氣體交換、擴散和反應的時間尺度（Fig. 2c）。研究意義在于揭示水膜變薄時擴散成為限制因素，導致化學物質局部積累和pH異質性，解釋排放動態。
3. 平均土壤pH與微觀水膜pH數據：模型預測局部pH分布，顯示干燥過程中pH空間異質性增大（Supplementary Figs. 1 and 2）。研究意義在于表明整體pH測量無法捕捉微觀變化，局部pH偏差是氣體排放的關鍵驅動因素。
4. 空間分辨pH測量數據：實驗室使用平面光極和Unisense微電極測量 sterilised quartz sand 在干燥過程中的pH變化，顯示pH降低和空間異質性（Fig. 3, Fig. 4）。研究意義在于直接驗證模型預測，證實干燥過程中pH局部化的發生，支持微觀過程主導氣體排放的假設。
5. HONO和NH3排放預測數據：模型模擬干燥生物結皮的排放動態，顯示HONO和NH3排放峰值在特定水含量處出現，并受干燥速率和大氣NH3水平影響（Fig. 5, Fig. 6, Fig. 7）。研究意義在于量化環境條件對排放的影響，為減排策略提供理論依據。
6. 微生物活動和化學物質數據：模型預測硝化菌活動、NO3積累和局部pH變化（Fig. 5e, f, g）。研究意義在于闡明微生物過程通過NO3積累驅動局部酸化，從而促進HONO排放。
結論
研究得出結論，土壤干燥過程中的微觀pH局部化是觸發HONO和NH3排放的關鍵機制。水膜變薄和擴散限制導致化學物質局部積累，引起pH異質性，從而增強氣體排放。這種機制普遍適用于各種土壤，由硝化菌活動和蒸發強迫共同驅動。干燥速率和大氣NH3水平顯著影響排放動態，強調水分動態在氮循環中的重要性。研究建議在全球氮循環模型中考慮微觀尺度過程。
使用丹麥Unisense電極測量數據的研究意義
使用丹麥Unisense電極（PH-200C微電極）測量pH變化，提供了高分辨率、實時的根-土界面化學梯度數據。研究意義在于能夠直接捕捉干燥過程中微環境的動態變化，例如局部pH的降低和空間異質性（Fig. 3b, d）。這種測量增強了數據的可靠性，證實了模型預測的局部酸化現象，為理解微觀過程如何影響氣體排放提供了關鍵實驗證據。Unisense電極的高精度和空間分辨能力允許量化pH變化與水分狀態的關聯，支持了擴散限制和局部積累的機制，從而深化了對HONO和NH3排放途徑的認識。