Improved high solid anaerobic digestion of chicken manure by moderate in situ ammonia stripping and its relation to metabolic pathway

適度原位氨剝離改善雞糞高固體厭氧消化及其與代謝途徑的關系

來源：Renewable Energy 146 (2020) 2380-2389

 

論文總結

研究系統評估了適度原位氨氣剝離（in situ ammonia stripping）對高固體雞糞厭氧消化性能的改善作用，并深入揭示了其與微生物代謝途徑的關系。以下是對論文的詳細總結。

 

摘要概括

摘要指出，雞糞厭氧消化是一種有前景的處理技術，但高銨氮濃度（TAN）會抑制消化過程。本研究通過194天的連續進料實驗，探究了高固體雞糞厭氧消化的甲烷產量和產甲烷途徑，以及它們對TAN變化的響應（有/無氨氣剝離）。結果表明，適度原位氨氣剝離使TAN降低20%、揮發性脂肪酸（VFA）降低30%，甲烷產量增加34%，并顯著增強了乙酸裂解和氫營養型產甲烷活性。微生物群落以厚壁菌門（Firmicutes）、擬桿菌門（Bacteroidetes）和Cloacimonetes為主，甲烷八疊球菌屬（Methanosarcina sp.）是優勢古菌，其相對豐度隨原位剝離增加。通過2-13C穩定同位素探測量化了產甲烷途徑的變化，與微生物群落變化一致。原位氨氣剝離的積極效應為其在富氮高固體材料厭氧消化處理中的應用奠定了基礎。

 

研究目的

本研究旨在解決以下核心問題：

 

評估原位氨氣剝離系統對高固體雞糞厭氧消化甲烷產率的改善效果。

揭示高固體厭氧消化過程中微生物群落結構和微生物代謝途徑（產甲烷途徑）及其對TAN濃度降低的響應。

量化比產甲烷活性（SMA） 的變化，包括乙酸和溶解氫的代謝活性。

 

為氮富集和高固體物料的厭氧消化處理提供優化策略和理論依據。

 

研究思路

研究采用“對比實驗-多參數監測-機制分析”的策略：

 

實驗設計：設置兩個平行中溫厭氧消化器（有效容積12 L），處理高固體雞糞（TS=15%）。一個消化器配備原位氨氣剝離系統（剝離消化器），另一個為對照組（無剝離）。兩者在相同水力停留時間（HRT=20天）和有機負荷率（OLR=5.3 g-VS/(L·d)）下運行194天。

參數監測：定期測量甲烷產量、TAN、VFA、pH、堿度、沼氣成分（CH4、CO2）。使用丹麥Unisense微電極系統（H2-100微傳感器）原位測量溶解氫濃度。

微生物分析：通過Illumina MiSeq高通量測序分析微生物群落結構（細菌和古菌）。

代謝途徑量化：使用2-13C乙酸穩定同位素探測（SIP）量化產甲烷途徑（乙酸裂解途徑（AM） vs. 互養乙酸氧化耦合氫營養型產甲烷途徑（SAO-HM））。

活性測定：通過批次實驗測定比產甲烷活性（SMA），包括乙酸SMA和溶解氫SMA。

 

數據關聯：將性能數據與微生物群落、代謝途徑和活性數據關聯，闡釋機制。

 

測量數據及其研究意義

以下列出關鍵測量數據、其來源（圖/表編號）及研究意義：

 

甲烷產量與TAN濃度數據（來源：Fig. 2）

 

數據：剝離消化器甲烷產量比對照組高34%，TAN濃度降低20%（從6.8 g/L降至5.8 g/L）。

 

研究意義：直接證明原位氨氣剝離有效緩解了氨抑制，顯著提高了甲烷產率，為工程應用提供實證。

 

VFA與溶解氫濃度數據（來源：Fig. 3, Table 2）

 

 

數據：剝離消化器VFA濃度降低30%（從21.6 g/L降至15.1 g/L），溶解氫濃度顯著降低（Fig. 3d）。

 

研究意義：VFA和溶解氫的減少表明酸化程度降低和氫營養型代謝增強，反映了微生物代謝活性的改善。

 

微生物群落數據（來源：Fig. 4, Fig. 5）

 

 

數據：細菌群落以Firmicutes、Bacteroidetes、Cloacimonetes為主（TAN范圍5.8-6.8 g/L）。古菌群落中Methanosarcina sp.相對豐度在剝離消化器增加10%，氫營養型產甲烷菌豐度降低（從27%降至17%）。

 

研究意義：表明氨氣剝離重塑了微生物群落結構，促進乙酸裂解型產甲烷菌（如Methanosarcina）的生長，抑制了氫營養型途徑，與性能改善一致。

 

產甲烷途徑量化數據（來源：Fig. 6）

 

數據：通過2-13C SIP量化，剝離消化器中CO2還原途徑比例（f_mc）從83%降至77%，表明AM途徑貢獻增加。

 

研究意義：首次量化了氨氣剝離導致的產甲烷途徑轉變（從SAO-HM向AM偏移），解釋了甲烷產量增加的機制。

 

比產甲烷活性（SMA）數據（來源：Table 3）

 

數據：剝離消化器的乙酸SMA提高38-294%，溶解氫SMA提高33%。

 

研究意義：證實氨氣剝離增強了微生物代謝活性，特別是乙酸和氫的利用效率，直接支持了性能提升。

 

研究結論

本研究得出以下核心結論：

 

原位氨氣剝離顯著提高了高固體雞糞厭氧消化的甲烷產量（+34%）和VFA去除率，通過降低TAN濃度（-20%）緩解了氨抑制。

剝離處理增強了乙酸裂解和氫營養型產甲烷活性（SMA提高），并促進了微生物群落結構優化（Methanosarcina富集）。

產甲烷途徑發生轉變：SAO-HM途徑主導（f_mc >77%），但剝離使AM途徑貢獻增加，表明代謝效率改善。

盡管氨氣剝離有效，但VFA濃度仍較高，需進一步優化剝離強度以完全消除抑制。

 

總體，原位氨氣剝離是一種可行且高效的策略，用于改善高固體、富氮物料的厭氧消化性能。

 

丹麥Unisense電極測量數據的詳細解讀

在本研究中，使用丹麥Unisense微電極系統（H2-100微傳感器）測量溶解氫（dH2）濃度的數據（Fig. 3d）具有關鍵作用，其研究意義主要體現在：

 

提供了原位、實時的氫代謝動態證據：Unisense微電極能夠高精度、高分辨率地原位測量消化器液體中的溶解氫濃度，避免了取樣帶來的擾動。數據顯示，剝離消化器的溶解氫濃度顯著低于對照組（Fig. 3d），這表明氫消耗速率更快，反映了氫營養型產甲烷菌活性增強。

揭示了產甲烷途徑的氫調控機制：溶解氫濃度是SAO-HM途徑的關鍵指標。較低dH2水平表明氫分壓降低，使互養乙酸氧化（SAO）在熱力學上更可行（ΔG更負），從而促進SAO-HM途徑。但結合SIP數據（f_mc降低），剝離消化器中dH2降低的同時AM途徑增加，表明氨氣剝離可能直接通過降低TAN促進了乙酸裂解菌（如Methanosarcina）的活性，而非 solely 依賴氫調控。

支持了SMA測定結果：溶解氫測量與批次實驗的氫SMA數據（Table 3）相互印證：dH2降低對應氫SMA提高（+33%），證實了氫營養型代謝的增強。這提供了微生物活性與系統性能之間的直接聯系。

闡明了VFA減少的機制：dH2降低有助于丙酸鹽等VFA的降解，因為丙酸鹽氧化產氫是限速步驟（ΔG >0）。低dH2使反應熱力學更有利，從而減少VFA積累（Fig. 3c），解釋了剝離消化器VFA濃度降低30%的現象。

 

技術優勢：Unisense微電極的原位測量能力確保了數據的真實性和連續性，避免了傳統取樣-實驗室分析可能引入的誤差（如氫損失）。這為理解消化器內微環境動態提供了可靠工具。

 

總之，丹麥Unisense電極數據不僅是氫濃度的定量工具，更是揭示代謝機制的關鍵。它通過提供原位dH2數據，將氨氣剝離的效應與氫代謝、VFA降解和產甲烷途徑聯系起來，增強了研究結論的可靠性和機制闡釋的深度。這些數據證實，氨氣剝離通過降低TAN和dH2，優化了微生物代謝網絡，最終提高了甲烷產率。