Enhanced degradation of pyrene and phenanthrene in sediments through synergistic interactions between microbial fuel cells and submerged macrophyte Vallisneria spiralis

通過微生物燃料電池與水下大型植物 Vallisneria spiralis 之間的協同相互作用，增強沉積物中芘和菲的降解

來源：Journal of Soils and Sediments (2019) 19:2634–2649

 

摘要概括

本研究評估了將沉水植物苦草（Vallisneria spiralis） 與沉積物微生物燃料電池（SMFC） 這兩種生態修復技術結合，能否進一步提高沉積物中多環芳烴（PAHs）的去除效率，并探究了其作用機制。通過65天的微宇宙實驗發現，聯合處理（M-SMFC-PAH） 獲得了最高的沉積物氧化還原電位（ORP）和PAHs去除率。與單獨SMFC、單獨植物以及自然衰減對照組相比，聯合系統的平均ORP分別提高了57.2、59.1和168.4 mV。實驗結束時，聯合系統對芘和菲的去除率分別達到79.4%和88.2%，顯著高于其他處理。結果表明，SMFC陽極與苦草根際之間存在協同作用：植物的存在促進了PAHs的電致降解，而SMFC產生的電流則緩解了PAHs對植物的毒害，從而促進了植物對PAHs的去除。陽極上厭氧和好氧PAH降解菌的協調生長是聯合系統實現最優去除的關鍵。

 

研究目的

本研究主要旨在：

 

探究將SMFC與沉水植物苦草結合，能否協同增強對沉積物中PAHs（芘和菲）的去除效果。

 

深入揭示在PAHs降解過程中，SMFC陽極與植物根際之間的相互作用機制。

 

研究思路

研究團隊設計了嚴謹的對照實驗：

 

實驗設置：構建了六種不同的處理組進行對比：空白SMFC、僅PAHs（自然衰減）、SMFC+PAHs、僅苦草、苦草+PAHs、苦草+SMFC+PAHs（聯合處理）。

多參數監測：在65天的實驗期內，系統監測了多個物理化學和生物學指標。

 

機理探究：通過高通量16S rRNA基因測序分析微生物群落結構的變化，從生物學角度解釋降解機理。

 

測量數據及其研究意義

 

系統電壓與沉積物氧化還原電位（ORP）

 

數據來源：圖2 展示了不同處理組的電壓變化（a）和沉積物ORP值（b, c）。

 

研究意義：圖2a 顯示SMFC-PAH組的電壓高于SMFC組，表明PAHs可作為電子供體參與產電。而聯合系統（M-SMFC-PAH）的電壓雖略有降低，但其沉積物ORP值（圖2b, c）卻顯著高于所有其他處理組。這證明植物根際釋氧（提高ORP）與SMFC陽極（降低ORP）的效應不是簡單抵消，而是產生了協同增效，創造了一個更有利于好氧和厭氧降解菌群共同生長的微環境。

 

電子受體與腐殖酸濃度

 

數據來源：圖3 展示了沉積物中硫酸鹽、Fe(III)和腐殖酸（HA）的濃度變化。

 

研究意義：數據顯示，聯合處理組（M-SMFC-PAH）中腐殖酸（HA）的積累量顯著最高。HA是植物殘體纖維素降解的中間產物，其積累表明聯合系統內有機質降解活動旺盛。HA可以作為電子穿梭體，促進SMFC陽極的電子傳遞，同時也能增強疏水性PAHs從沉積物顆粒上的解吸，提高其生物可利用性。

 

微生物群落結構

 

數據來源：圖4 通過熱圖展示了主要細菌屬的相對豐度。

 

研究意義：微生物群落分析發現，聯合處理組的陽極生物膜中同時富集了多種已知的厭氧（或兼性厭氧）和好氧PAH降解菌，如 Geobacter（厭氧）、Bacillus、Pseudomonas（好氧）等。這表明聯合系統成功地在陽極附近創造了 “好氧外層-厭氧內層” 的微環境，使得不同呼吸類型的降解菌能夠協同工作，分別利用氧氣和陽極作為電子受體，從而大大加速了PAHs的徹底降解。

 

PAHs降解效率與植物生理指標

 

數據來源：圖5 展示了沉積物中芘和菲的濃度隨時間的變化；圖6 展示了苦草的形態指標（a-d）、根系活力（e）、體內PAHs含量（f, g）和根部丙二醛（MDA）濃度（h）。

 

 

研究意義：圖5 直觀地證明聯合處理（M-SMFC-PAH）的PAHs降解速率和最終效率均遠高于其他處理。圖6 的關鍵發現在于：在苦草+PAHs組中，植物后期生長受到抑制，根系活力下降，MDA（氧化脅迫標志物）濃度升高，表明PAHs產生了毒性。然而，在聯合處理中，SMFC的存在顯著緩解了PAHs對苦草的毒害，植物生長更好，根系活力更高。健康的植物又能通過根際釋氧和分泌低分子有機酸，進一步促進根際微生物對PAHs的降解，形成了 “植物修復”與“SMFC修復”互促的良性循環。

 

研究結論

本研究得出以下核心結論：

 

苦草與SMFC的聯合使用對PAHs污染沉積物的修復表現出顯著的協同效應，其去除效率遠高于單一技術。

協同作用的機理是多方面的：

 

物理化學層面：聯合系統創造了更高的沉積物ORP和更豐富的有機質（如HA），優化了降解環境。

微生物層面：聯合系統促進了厭氧和好氧PAH降解菌在陽極區域的共同富集與協同作用。

 

植物-SMFC互作層面：SMFC緩解了PAHs對植物的毒害，而健康的植物又通過根際活動強化了SMFC的降解性能。

 

丹麥Unisense電極測量數據的詳細解讀

在本研究中，使用丹麥Unisense微電極測量的沉積物氧化還原電位（ORP） 數據（圖2b, c）具有至關重要的作用，其研究意義主要體現在以下幾個方面：

 

提供了協同作用的直接和關鍵證據：本研究的核心假設是SMFC和苦草之間存在協同作用。然而，協同作用不能僅憑最終PAHs去除率更高來證明，因為那可能是簡單加和效應。Unisense微電極提供的原位、高精度ORP數據成為了關鍵證據。理論上，SMFC陽極呼吸會降低周圍環境的ORP（還原條件），而植物根際釋氧會提高ORP（氧化條件）。如果兩者只是簡單疊加，其ORP值應介于兩者之間。但實驗結果顯示，聯合系統的ORP顯著高于任一單獨系統。這一違反直覺的現象直接、有力地證明了二者之間存在著“1+1>2”的協同效應，即植物和SMFC的相互作用創造了一個全新的、更優越的微環境。

其高空間分辨率為機理闡釋提供了核心依據：Unisense微電極的尖端非常細小，可以精確地插入沉積物中進行測量，避免了傳統電極測量整塊沉積物帶來的平均效應。這種高空間分辨率使得研究人員能夠捕捉到SMFC陽極和植物根系這兩個“工程點”附近真實的、局部的化學環境。測得的高ORP值表明，在聯合系統中，植物根際釋氧的增氧效應主導了沉積物局部的氧化還原狀態，克服了SMFC陽極的還原效應。這為理解“好氧-厭氧”降解菌何以能共存并協同作用提供了最直接的物化基礎：即形成了以根系為中心的好氧區和以陽極為中心的厭氧區緊密相鄰的微環境。

 

將宏觀現象與微觀微生物過程鏈接起來：ORP是控制微生物代謝類型的關鍵環境因子。Unisense電極測得的ORP數據，成為連接宏觀處理條件（是否種植物、是否加SMFC） 與微觀微生物群落響應（圖4） 的橋梁。高ORP的數據合理解釋了為什么在聯合系統的陽極生物膜中，不僅能富集厭氧的Geobacter，還能富集好氧或兼性厭氧的Bacillus, Pseudomonas等菌屬。沒有這個精確的ORP數據，關于微生物群落協同作用的解釋就會缺乏堅實的環境化學基礎。

 

綜上所述，丹麥Unisense微電極在本研究中絕非一個普通的監測工具，它是證明協同效應存在、揭示其物理化學本質、并鏈接宏觀處理與微觀微生物機制的核心關鍵技術。它提供的高質量原位數據，使本研究從簡單的效能對比深入到了機理闡釋的深度，極大地增強了論文的科學價值和說服力。