Distributions and Sources of Glycerol Dialkyl Glycerol Tetraethers in Sediment Cores From the Mariana Subduction Zone

馬里亞納俯沖帶沉積物巖心中甘油二烷基甘油四醚的分布及來源

來源：Journal of Geophysical Research:Biogeosciences, 124, 857–869

 

論文摘要

本研究探討了馬里亞納俯沖帶沉積物巖心中甘油二烷基甘油四醚（GDGTs）的分布與來源。GDGTs是古菌和細菌細胞膜脂的重要組成部分，分為類異戊二烯GDGTs（isoGDGTs）和支鏈GDGTs（brGDGTs）。通過對馬里亞納海溝南部和北部俯沖板塊的兩個沉積物巖心（GC02和GC03）進行分析，發現isoGDGTs和brGDGTs的濃度在大多數樣品中呈現協變趨勢，并在~10 cm和~45 cm深度處顯著升高，表明微生物活動可能驅動了這些膜脂的生產。BIT指數（Branched and Isoprenoid Tetraether index）和Rb/i值（brGDGTs與isoGDGTs的比值）隨深度增加，提示更深沉積物中brGDGT-producing細菌比crenarchaeol-producing古菌更豐富。brGDGTs中環戊烷環的極高豐度表明，這些化合物可能主要在原位產生，而非陸源輸入。該研究強調了馬里亞納俯沖帶極端微生物群落在全球碳循環中的潛在重要性。

 

研究目的

 

調查GDGTs的濃度和分布：量化兩個沉積物巖心中isoGDGTs和brGDGTs的垂直分布，識別其富集層位。

識別GDGTs的來源：區分GDGTs的陸源輸入與原位微生物生產，特別關注brGDGTs在海洋環境中的起源。

 

評估GDGTs的生物地球化學意義：探討GDGTs作為生物標志物在俯沖帶生物地球化學過程中的應用，如有機質循環和微生物群落動態。

 

研究思路

研究采用“現場采樣-實驗室分析-數據整合”的思路：

 

采樣設計：在馬里亞納海溝南部（GC03）和北部（GC02）俯沖板塊各采集一個重力巖心（長度分別為94 cm和103 cm），巖心取自5455 m和5423 m水深（圖1）。沉積物以褐色黏土質泥為主。

原位測量：使用Rhizon采樣器獲取孔隙水；使用丹麥Unisense微電極系統測量溶解氧（DO）和pH的垂直剖面（方法部分2.1和2.4），以表征沉積物的氧化還原狀態。

實驗室分析：

 

脂質分析：通過改良的Bligh-Dyer法提取GDGTs，使用HPLC-MS定量isoGDGTs和brGDGTs（方法部分2.2）。計算BIT指數、TEX86、Rb/i和#Ringstetra等指標。

 

地球化學參數：測量總有機碳（TOC）、總氮（TN）、穩定碳同位素（δ13C）、氧同位素（δ18O）（方法部分2.3）；使用ICP-MS分析元素組成；XRD分析礦物相；離子色譜測量硫酸鹽（方法部分2.4）。

 

數據整合：通過相關性分析、指數計算和圖表可視化（如三元圖、深度剖面），評估GDGTs分布與環境因子的關系，推斷來源和過程。

 

測量數據及其研究意義（注明來源）

研究測量了多維度數據，其意義和來源如下：

 

GDGTs濃度深度分布：

 

意義：揭示微生物活動的熱點層位。isoGDGTs和brGDGTs在~10 cm和~45 cm深度處顯著升高（圖2a、圖3a），表明這些層位可能存在強烈的微生物代謝（如有機質降解或化學合成），驅動了膜脂生產。

 

 

來源：數據見圖2（isoGDGTs）和圖3（brGDGTs）。

 

地球化學參數（TOC、TN、δ13C、δ18O）：

 

意義：指示有機質來源和降解狀態。TOC和δ13C值在~45-50 cm深度處升高（圖5a、b），結合C/N比（3.33-13.09），提示有機質可能源于原位化學自養（如 serpentinization 或 hydrothermal 過程），而非陸源輸入。

 

來源：數據見圖5及附表S1。

 

孔隙水化學（DO、pH、硫酸鹽）：

 

意義：定義氧化還原梯度。DO隨深度下降（圖S2），表明厭氧條件增強，這可能促進brGDGT-producing細菌（如厭氧菌）的生長；pH升高（GC02中pH 8.20-9.50）可能影響礦物溶解和微生物代謝。

 

來源：數據見補充材料圖S2。

 

指數計算（BIT、Rb/i、TEX86、#Ringstetra）：

 

意義：

 

BIT指數（0.12-0.80）隨深度增加（圖4a），表明brGDGTs相對貢獻增大，支持原位生產。

Rb/i值增加（圖4b），提示更深沉積物中brGDGT-producing細菌更豐富。

#Ringstetra（brGDGTs環戊烷環指數）在~15-40 cm深度處升高（圖4d），極高值表明brGDGTs可能適應極端環境（如低氧、高壓），強化原位生產證據。

 

TEX86推導的海表溫度（SST）為20.5-31.3°C，但可能受原位生產干擾。

 

 

 

來源：數據見圖4、圖6（BIT與GDGTcren關系）、圖8（#Ringstetra與BIT關系）。

 

研究結論

 

GDGTs分布與微生物活動耦合：isoGDGTs和brGDGTs在~10 cm和~45 cm深度處濃度峰值表明，這些層位是微生物活動熱點，可能由有機質輸入或地球化學過程（如 serpentinization）驅動。

brGDGTs主要原位生產：BIT指數、Rb/i值和#Ringstetra的深度趨勢表明，brGDGTs主要源于原位微生物生產（而非陸源輸入），尤其在高環戊烷環豐度層位，提示細菌適應俯沖帶極端環境。

古菌 vs. 細菌優勢轉換：更深沉積物中brGDGT-producing細菌比isoGDGT-producing古菌更豐富，可能由于厭氧條件偏好（如低DO）。

 

全球碳循環意義：馬里亞納俯沖帶極端微生物群落（如化能自養菌）可能通過GDGT生產貢獻有機碳庫，影響深部生物圈碳循環。

 

使用丹麥Unisense電極測量數據的研究意義詳細解讀

在本研究中，丹麥Unisense公司的微電極系統被用于原位測量沉積物孔隙水的溶解氧（DO） 和 pH（方法部分2.1和2.4）。這些數據提供了沉積物-水界面氧化還原狀態的直接、高分辨率信息。

詳細研究意義如下：

 

界定微生物棲息地環境：Unisense DO微電極測量顯示，DO濃度從沉積物表層向深處逐漸降低（圖S2），在GC02和GC03巖心中均呈現典型的有氧-厭氧過渡梯度。這種DO剖面直接證實了沉積物表層（0-2 cm）為氧化區，而更深層（>2 cm）轉為厭氧條件。這解釋了為什么brGDGTs（通常由厭氧細菌生產）在更深沉積物中更豐富：低DO環境優先支持厭氧微生物群落，如brGDGT-producing細菌（可能為酸桿菌門），而與好氧古菌（如thaumarchaeota）形成生態位分異。

鏈接氧化還原狀態與GDGT生產：pH微電極數據（GC02中pH 8.20-9.50）表明沉積物呈堿性環境，可能源于 serpentinization 等地球化學過程（水-巖反應產生OH?）。這種高pH條件可能影響微生物代謝路徑（如硫酸鹽還原或氨氧化），間接調控GDGT生產。例如，高pH可能促進某些極端微生物的活性，從而增強brGDGTs的原位生產。

支撐來源解析結論：Unisense數據提供的DO和pH剖面是推斷brGDGTs原位生產的關鍵證據。低DO和高pH條件共同創建了一個獨特的“極端環境”，與陸源輸入無關，支持了brGDGTs主要源于原位微生物生產的結論（而非通過河流或風輸運的陸源有機質）。此外，DO下降與硫酸鹽減少（圖S2）耦合，指示硫酸鹽還原過程，這可能為brGDGT-producing細菌提供能量源。

 

技術優勢賦能機制研究：Unisense微電極的高空間分辨率（毫米級） 和原位實時測量能力，避免了采樣擾動，捕獲了真實的化學梯度。這與傳統孔隙水提取方法（如離心）相比，更能反映微生物微環境的真實狀態，為理解GDGT生產的生物地球化學機制提供了可靠的環境背景。

 

綜上所述，Unisense微電極獲得的DO和pH數據不僅是簡單的環境參數記錄，更是連接物理化學環境與微生物響應橋梁。它們幫助確認了俯沖帶沉積物的厭氧特性，解釋了brGDGTs的深度分布模式，并強化了“原位生產”的核心論點，最終深化了對極端環境中微生物生態和碳循環的理解。