Enhanced nitrogen removal assisted by mainstream partial-anammox from real sewage in a continuous flow A2/O reactor  

在連續流A2/O反應器中利用主流部分厭氧氨氧化技術強化真實污水脫氮  

來源：Chemical Engineering Journal, Volume 400, 2020, Article 125893  

《化學工程雜志》，第400卷，2020年，文章編號125893  

 

摘要  

本研究通過在厭氧/缺氧/好氧（A2/O）反應器中，將厭氧氨氧化（anammox）技術整合到部分反硝化（NO??-N還原為NO??-N）過程中，在低COD/N比（2.7±0.4）的真實污水條件下成功富集了厭氧氨氧化菌，經過300天的穩定運行，通過部分厭氧氨氧化過程顯著增強了脫氮效果。微生物群落分析表明，厭氧氨氧化菌（Ca. Brocadia, 0.69%）在缺氧載體生物膜中得以富集，其豐度顯著高于絮狀污泥（16S rRNA測序：P<0.001；qPCR：P<0.001）。通過1?N同位素示蹤的活性測試進一步揭示，部分反硝化是原位發生厭氧氨氧化反應的前提條件。在批次測試中，厭氧氨氧化貢獻了缺氧載體生物膜中總氮損失的68%。結合反硝化和厭氧氨氧化，A2/O工藝對低COD/N比真實污水的脫氮效率提高了約16.9%。主流部分厭氧氨氧化技術具有巨大的工程應用潛力。

 

研究目的  

本研究旨在探究將厭氧氨氧化（anammox）技術引入主流城市污水處理（特別是低COD/N比污水）的可行性，通過將缺氧載體生物膜集成到傳統A2/O工藝中，以期在連續流條件下富集anammox菌，闡明其強化脫氮的機理，并評估其在實際工程中的應用潛力。

 

研究思路  

1.  反應器構建與長期運行：構建一個實驗室規模的集成式反應器（AF-A2/O），將填充了生物膜的缺氧固定床反應器（FBBR）嵌入傳統A2/O工藝的缺氧區。使用低COD/N比（~2.7）的真實城市污水，在連續流模式下運行超過300天。

2.  性能監測：長期監測反應器進出水的水質指標，包括氨氮（NH??-N）、亞硝酸鹽（NO??-N）、硝酸鹽（NO??-N）、總無機氮（TIN）和化學需氧量（COD），以評估系統的脫氮性能。

3.  微生物群落分析：通過高通量16S rRNA基因測序和定量PCR（qPCR）技術，對比分析缺氧載體生物膜和絮狀污泥中的微生物群落結構，重點關注anammox菌（如Ca. Brocadia）的豐度和分布。

4.  機理探究：

    ?   批次實驗：從反應器中取出的生物膜和絮狀污泥進行批次實驗，監測氮素轉化路徑，計算anammox對脫氮的貢獻率。

 

    ?   1?N同位素示蹤：使用1?N標記的底物（如1?NH??和1?NO??）進行示蹤實驗，定量區分并計算厭氧氨氧化和反硝化途徑對氮氣（N?）生成的貢獻率和速率。

 

5.  過程優化討論：基于實驗結果，討論優化控制策略（如載體投加、SRT/HRT控制、側流與主流生物膜交換）以促進主流anammox的應用。

 

測量的數據及研究意義  

1.  長期水質數據（來自圖2）：監測了進水氨氮、出水氨氮及氨氮去除率（圖2a）；出水硝酸鹽、亞硝酸鹽及總無機氮TIN濃度（圖2b）；進水COD/TIN比及TIN去除效率（圖2c）。該數據直觀展示了集成生物膜后，系統脫氮性能（TIN去除率）的顯著提升（提高了16.9%），證明了該策略在處理低C/N比污水時的有效性。

 

2.  微生物群落結構（來自圖3, 圖4）：通過16S測序和qPCR分析了缺氧載體生物膜和絮狀污泥中的微生物組成和anammox菌（Ca. Brocadia）的絕對和相對豐度。該數據至關重要地證明了anammox菌在缺氧載體生物膜中（0.69-0.84%）實現了特異性富集，其豐度顯著高于絮狀污泥（0.04-0.06%），揭示了生物膜載體為anammox菌提供了適宜生存的微環境（長SRT、缺氧條件），這是其能夠存在于主流系統的關鍵。

 

 

3.  批次實驗氮轉化曲線（來自圖5a, b）：在批次實驗中監測了NH??-N、NO??-N、NO??-N和COD隨時間的變化規律。該數據展示了缺氧載體生物膜中獨特的氮轉化模式：NO??-先被部分反硝化為NO??-并出現積累，隨后NH??-和NO??-被同步去除。這為“部分反硝化耦合厭氧氨氧化”的機理提供了直接證據。

 

4.  1?N同位素示蹤結果（來自圖5c）：通過測定產生的2?N?和3?N?的比例，定量計算了anammox和反硝化途徑的氮氣產率及其對總脫氮的貢獻比例。該數據提供了最直接的證據，證明在缺氧生物膜中，anammox是脫氮的主要途徑（貢獻率98.27%），并且其活性速率遠高于反硝化，從機理層面揭示了anammox的核心作用。

 

結論  

1.  在連續流A2/O工藝的缺氧區投加載體生物膜，可在處理低COD/N比（~2.7）真實污水時成功富集厭氧氨氧化菌（Ca. Brocadia），其豐度顯著高于絮狀污泥。

2.  厭氧氨氧化菌的富集顯著提升了系統整體的脫氮效率，TIN去除率提高了16.9%，這對于解決低碳氮比污水脫氮難題具有重要意義。

3.  脫氮機理是“部分反硝化（PD）耦合厭氧氨氧化”。部分反硝化菌將NO??-還原為NO??-，為anammox菌提供底物；anammox菌再利用NH??和NO??-產生N?。1?N同位素示蹤證明anammox是缺氧生物膜中脫氮的主要途徑。

4.  本研究證明，無需嚴格的碳氮分離（如A/B工藝），在傳統A2/O框架內通過集成缺氧生物膜即可實現主流部分厭氧氨氧化，為現有污水處理廠的升級改造提供了了一條頗具潛力的新途徑。

 

使用丹麥Unisense電極測量數據的研究意義  

本研究中使用丹麥Unisense公司的溶解態N?O微電極（N?O microsensor）對批次實驗反應器液相中的N?O濃度進行了監測（文中提及但未展示具體數據圖）。其研究意義在于：  

1.  過程監控與溫室氣體排放評估：N?O是強效溫室氣體，也是反硝化過程的常見中間產物。實時監測其濃度可以評估該工藝在脫氮過程中的溫室氣體排放潛勢。本研究結果顯示N?O排放可忽略不計（"negligible N2O emissions"），這表明“部分反硝化耦合厭氧氨氧化”工藝不僅在脫氮效率上具有優勢，在環境友好性方面也表現良好，避免了傳統反硝化可能帶來的二次污染問題。  

2.  輔助機理驗證：N?O的積累通常與反硝化過程不完整或受到抑制有關。監測到較低的N?O濃度間接表明，在該系統中，由部分反硝化產生的NO??-能夠被anammox菌及時且有效地消耗掉，避免了中間產物的積累，從而印證了兩種菌群之間良好的耦合關系。  

綜上所述，Unisense N?O微傳感器提供的數據雖未作為核心機理論證的主角，但它是評估工藝環境績效和輔助驗證過程穩定性的重要工具，確保了研究成果在效率和可持續性方面的全面性。