Influence of Physical Perturbation on Fe(II) Supply in Coastal Marine Sediments  

物理擾動對沿海海洋沉積物中Fe(II)供應的影響  

來源：Environmental Science & Technology, Volume 54, Issue 6, 2020, Pages 3209-3218

《環境科學與技術》第54卷第6期，2020年，第3209-3218頁

 

摘要內容

 

該研究通過伏安法高分辨率微傳感器測量、順序鐵提取和穆斯堡爾光譜分析，探究了物理擾動（如風暴事件）對沿海沉積物中溶解Fe(II)（Fe2?）和鐵礦物相的影響。研究發現：  

1. 靜置培養階段：沉積物柱在7天靜置培養后，Fe2?濃度從初始400 μM降至60 μM，表層（0-2 mm）因Fe(III)光還原作用出現Fe2?積累（最高100 μM）。  

2. 物理擾動效應：模擬風暴擾動后，Fe2?在30 mm深度迅速升至320 μM，但2天內降至檢測限以下。擾動促使亞穩態鐵硫礦物相（FeS?）分解，釋放Fe2?。  

3. 礦物相轉化：靜置培養促進鐵礦物結晶化（如黃鐵礦FeS?和藍鐵礦Fe?(PO?)?增加），而擾動增加非晶態鐵相比例（如FeS?），提高鐵的生物可利用性。  

4. 環境意義：物理擾動（波浪、生物擾動）通過破壞礦物結構和引入氧氣，顯著增強沉積物中鐵的再活化，影響鐵循環及關聯元素（如硫、磷）的生物地球化學過程。  

 

研究目的

 

1. 量化物理擾動（風暴、波浪作用）對沉積物中Fe2?濃度梯度及鐵氧化還原穩定性的影響。  

2. 闡明擾動后Fe2?再活化的機制及其與鐵硫礦物相（如FeS?）轉化的關聯。  

3. 揭示沉積物中鐵的形態動態變化對微生物鐵代謝和元素循環的生態意義。  

 

研究思路

 

1. 實驗設計：  

   ? 制備17個人工沉積物柱，模擬海洋沉積環境（12小時光暗循環培養）。  

 

   ? 分階段操作：  

 

     ? 靜置培養：0-7天無擾動，每日監測Fe2?和O?剖面。  

 

     ? 物理擾動：第7天模擬風暴事件（劇烈混合沉積物并通入O?），擾動后繼續監測。  

 

   ? 對比組：靜置培養組（0、2、7天）與擾動后組（風暴后即刻、2天后）。  

 

2. 多方法結合：  

   ? 微傳感器技術：伏安法測Fe2?（金汞合金電極）、Unisense微電極測O?和氧化還原電位。  

 

   ? 順序鐵提取：分步溶解非晶態鐵（Na-醋酸鹽）、弱結晶鐵（0.5 M HCl）和高結晶鐵（6 M HCl）。  

 

   ? 礦物表征：穆斯堡爾光譜（77 K和5 K）和X射線衍射（XRD）分析鐵礦物相（如FeS?、藍鐵礦、FeS?）。  

 

測量數據及其研究意義

 

1. Fe2?濃度剖面（圖1、圖2、圖S4、圖S5）  

   ? 數據：靜置培養7天后，Fe2?從400 μM降至60 μM（30 mm深度）；擾動后即刻升至320 μM，2天后消失。  

 

   ? 意義：證實物理擾動是Fe2?短期釋放的關鍵驅動因素，揭示其快速再活化-再固定的動態循環。  

 

 

 

 

2. 溶解氧（O?）剖面（圖S6、圖S7）  

   ? 數據：擾動后O?滲透深度增加，氧化層擴大（如14 mm處氧化還原電位升高）。  

 

   ? 意義：O?輸入促進Fe2?氧化和礦物相轉化，解釋擾動后Fe2?的快速消耗。  

 

 

3. 順序鐵提取結果（圖3）  

   ? 數據：靜置培養后非晶態鐵占比從25.5%降至10.1%，高結晶鐵增加；擾動后非晶態鐵回升至25%。  

 

   ? 意義：擾動逆轉礦物結晶化進程，增加活性鐵相比例，提升鐵的生物可利用性。  

 

4. 穆斯堡爾光譜分析（圖4、圖S8、圖S9）  

   ? 數據：靜置培養中FeS?相占比從19.3%升至24.7%，擾動后降至18.2%；黃鐵礦（FeS?）占比擾動后從45%降至35.6%。  

 

   ? 意義：FeS?作為亞穩態相，對擾動敏感，其分解是Fe2?釋放的重要來源。  

 

 

 

結論

 

1. Fe2?釋放機制：物理擾動通過機械破壞礦物結構（如FeS?）和引入O?，觸發Fe2?短期爆發性釋放（濃度可達320 μM）。  

2. 礦物相響應：靜置培養促進鐵礦物結晶化（FeS?、藍鐵礦），擾動增加非晶態鐵相（FeS?）比例，增強鐵反應活性。  

3. 生態影響：擾動驅動的Fe2?再活化為微生物提供關鍵電子供體/受體，影響硫、碳等元素循環，尤其在波浪頻繁的淺海區。  

 

丹麥Unisense電極數據的詳細研究意義

 

測量指標：沉積物-水界面溶解氧（O?）剖面（0至-80 mm深度，分辨率200 μm）  

設備：Unisense 100 μm尖端Clark型O?微電極  

研究意義：  

1. 量化氧化還原動態：高分辨率O?剖面（圖S6）顯示擾動后O?滲透深度增加（如14 mm處氧化還原電位升高），直接證實擾動將O?輸入深層沉積物，驅動Fe2?氧化和礦物相轉化。  

2. 揭示擾動后恢復過程：O?剖面在擾動后2天仍顯示氧化層擴大（對比風暴前），表明沉積物氧化還原狀態需長時間恢復，解釋Fe2?再固定的滯后性。  

3. 關聯Fe2?釋放：O?消耗速率升高（圖S7）與Fe2?峰值同步出現，說明Fe2?氧化是擾動后耗氧主因之一，為鐵-硫耦合循環提供證據。  

4. 支撐管理啟示：Unisense數據證實頻繁擾動（如風暴）可維持沉積物高活性鐵循環，提示海岸帶管理中需關注物理擾動對鐵生物地球化學過程的持續影響。