Nitrogen loss process in hypoxic seawater based on the culture experiment  

基于培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)的低氧海水氮損失過(guò)程研究  

來(lái)源：Marine Pollution Bulletin 152 (2020) 110912

《海洋污染通報(bào)》第152卷（2020年），文章編號(hào)110912

 

摘要核心內(nèi)容

 

研究通過(guò)實(shí)驗(yàn)室培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)?zāi)M不同溶解氧條件（厭氧、低氧、富氧），揭示低氧海水中溶解無(wú)機(jī)氮（DIN）的轉(zhuǎn)化機(jī)制與氮損失路徑。結(jié)果表明：  

1. 三階段氮轉(zhuǎn)化：  

   ? 第一階段：以異化硝酸鹽還原為銨（DNRA）和反硝化為主  

 

   ? 第二階段：厭氧氨氧化（anammox）和反硝化共同作用  

 

   ? 第三階段：厭氧氨氧化主導(dǎo)氮損失，并與沉積物礦化輸入達(dá)到平衡  

 

2. 全球氮損失估算：基于穩(wěn)定階段數(shù)據(jù)，推算全球海洋低氧區(qū)（OMZs）年氮損失量為240-260 Tg（百萬(wàn)噸），高于此前認(rèn)知。  

 

研究目的

 

1. 闡明低氧海水中氮損失的主要反應(yīng)類型、速率及貢獻(xiàn)比例  

2. 量化不同溶解氧條件下DIN（NO??、NO??、NH??）的轉(zhuǎn)化路徑  

3. 評(píng)估全球海洋OMZs的氮損失總量  

 

研究思路

 

1. 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)：  

   ? 采集膠州灣沉積物與海水（圖2），構(gòu)建三組培養(yǎng)系統(tǒng)（圖3）：  

 

     ? 系統(tǒng)1（厭氧）：通入N?（DO≈0.60 mg/L）  

 

     ? 系統(tǒng)2（低氧）：自然狀態(tài)（DO≈5.82 mg/L）  

 

     ? 系統(tǒng)3（富氧）：通入空氣（DO≈7.82 mg/L）  

 

   ? 監(jiān)測(cè)64天，每48小時(shí)采樣分析DIN變化  

 

 

2. 多參數(shù)同步監(jiān)測(cè)：  

   ? DO、pH動(dòng)態(tài)（圖4）  

 

   ? DIN（NH??、NO??、NO??）濃度時(shí)序變化（圖5）  

 

   ? H?S濃度垂直分布（Unisense微電極測(cè)量，圖6）  

 

   ? PO?3?濃度變化（圖8）  

 

 

 

 

3. 機(jī)制解析：  

   ? 結(jié)合反應(yīng)動(dòng)力學(xué)（如一級(jí)反應(yīng)方程）與底物消耗/積累規(guī)律  

 

   ? 通過(guò)磷酸鹽釋放反推沉積物礦化輸入（Redfield比率N:P=16:1）  

 

測(cè)量數(shù)據(jù)及研究意義

 

1. DO與pH動(dòng)態(tài)（圖4）  

   ? 數(shù)據(jù)：系統(tǒng)1（厭氧）DO均值0.60 mg/L，pH均值8.53；系統(tǒng)2（低氧）DO 5.82 mg/L，pH 7.97  

 

   ? 意義：驗(yàn)證培養(yǎng)系統(tǒng)氧分壓控制有效性，pH差異反映CO?溶解/逸出機(jī)制  

 

2. DIN濃度時(shí)序變化（圖5）  

   ? 數(shù)據(jù)：  

 

     ? 厭氧系統(tǒng)（系統(tǒng)1）NH??濃度波動(dòng)顯著（最高13.08 μmol/L）  

 

     ? NO??在12-14天降至穩(wěn)態(tài)（≈1 μmol/L）  

 

     ? NO??在厭氧系統(tǒng)平均濃度（0.22 μmol/L）顯著高于富氧系統(tǒng)（0.08 μmol/L）  

 

   ? 意義：揭示DNRA在厭氧條件下優(yōu)先發(fā)生，而富氧系統(tǒng)以硝化/反硝化主導(dǎo)  

 

3. H?S分布（圖6）  

   ? 數(shù)據(jù)：厭氧系統(tǒng)H?S濃度高1 μmol/L（SO?2?還原產(chǎn)物）  

 

   ? 意義：證實(shí)硫循環(huán)對(duì)氮轉(zhuǎn)化的潛在影響（如自養(yǎng)反硝化）  

 

4. PO?3?釋放（圖8）  

   ? 數(shù)據(jù)：厭氧系統(tǒng)PO?3?釋放速率（0.02 μmol/(L·d)）高于富氧系統(tǒng)  

 

   ? 意義：通過(guò)P釋放反推沉積物礦化輸入DIN量，支撐氮平衡計(jì)算  

 

結(jié)論

 

1. 氮損失主導(dǎo)路徑：  

   ? 厭氧條件：DNRA（貢獻(xiàn)率40%）→ 反硝化（60%）→ anammox（后期主導(dǎo)）  

 

   ? 富氧條件：好氧反硝化主導(dǎo)  

 

2. 全球氮損失量：OMZs年損失240-260 Tg，表明當(dāng)前氮預(yù)算低估厭氧環(huán)境損失  

3. 管理啟示：低氧區(qū)擴(kuò)張將加劇氮循環(huán)失衡，需關(guān)注OMZs的氮損失機(jī)制  

 

丹麥Unisense電極測(cè)量數(shù)據(jù)的研究意義

 

研究使用丹麥Unisense微電極系統(tǒng)原位測(cè)定水柱H?S濃度（圖6），其核心價(jià)值在于：  

1. 高分辨率原位監(jiān)測(cè)：  

   ? 以毫米級(jí)精度獲取H?S垂直剖面（4 cm水表至沉積物界面）  

 

   ? 避免采樣擾動(dòng)，準(zhǔn)確反映硫還原產(chǎn)物空間分布  

 

2. 揭示硫-氮耦合機(jī)制：  

   ? H?S濃度差異（厭氧系統(tǒng)高1 μmol/L）證實(shí)硫酸鹽還原（SO?2?→H?S）在厭氧環(huán)境活躍  

 

   ? 排除H?S抑制效應(yīng)（濃度<抑制閾值0.33 mmol/L），明確anammox可正常進(jìn)行  

 

3. 支撐氮損失路徑解析：  

   ? 低H?S濃度表明自養(yǎng)反硝化（以S為電子受體）貢獻(xiàn)微弱  

 

   ? 聚焦DNRA/anammox主導(dǎo)的氮損失機(jī)制，簡(jiǎn)化模型計(jì)算  

 

科學(xué)價(jià)值：Unisense電極提供關(guān)鍵環(huán)境參數(shù)（H?S），厘清硫循環(huán)對(duì)氮轉(zhuǎn)化的干擾，為建立純凈氮損失模型提供實(shí)證基礎(chǔ)。