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Transformation of organic micropollutants along hyporheic flow in bedforms of river-simulating flumes
河流模擬水槽中床形內潛流路徑上有機微污染物的轉化
來源:Scientific Reports volume 11, Article number: 13034 (2021)
《科學報告》第11卷,文章編號13034(2021年)
摘要內容
研究城市河流中有機微污染物在河床形態(如沙丘)誘導的潛流交換中的轉化行為。通過循環水槽實驗模擬三角沙丘,結合水動力模型和反應輸運模型,量化了不同潛流路徑(旅行時間11.5–43.3小時)中19種母化合物及轉化產物的降解動力學、阻滯系數及形成規律,并探討了微生物群落異質性和氧化還原分帶對污染物歸趨的影響。
研究目的
1. 量化不同潛流路徑特征(如旅行時間)對母化合物降解的影響。
2. 識別轉化產物(TPs)形成的條件及路徑特異性行為。
研究思路
1. 實驗設計:搭建兩套循環水槽(Flume 1和Flume 2),填充河砂與柏林Erpe河沉積物混合物,構建三角沙丘床形,安裝孔隙水采樣器(Rhizon)于特定路徑點(圖1)。

2. 污染物注入:注入31種微污染物,監測78天內表層水(SW)和孔隙水(PW)中濃度變化(采樣點位置見圖1)。
3. 模型結合:
? 水動力模型(圖5)模擬流徑長度、旅行時間分布。
? 反應輸運模型擬合一級降解速率(k)和阻滯系數(R)。

4. 多參數分析:
? 化學分析:微污染物及TPs濃度(圖2);營養鹽(NH??、PO?3?)、DOC(圖3)。
? 微生物分析:細菌群落組成(圖4)及多樣性指數。
? 溶解氧剖面:Unisense電極測量床形內氧分布。



測量數據及來源
1. 微污染物濃度:
? 母化合物(如卡馬西平、氫氯噻嗪)及TPs(如纈沙坦酸、卡馬西平-10,11-環氧化物)在SW和PW中的濃度-時間曲線(圖2)。
2. 營養鹽與DOC:
? NH??、PO?3?沿流徑遞增(圖3),反映氧化還原分帶(如Sampler C處于鐵還原區)。
3. 微生物群落:
? 門水平相對豐度(圖4),藍藻在Flume 2中豐度更高(第21天達31%)。
4. 溶解氧剖面:
? 床形內毫米尺度缺氧,Sampler A位于弱氧化區下游。
數據研究意義
1. 微污染物濃度:揭示路徑特異性降解(如索他洛爾在短路徑半衰期僅0.7小時)及TPs形成熱點(如Sampler D對纈沙坦酸的高凈形成)。
2. 營養鹽/DOC:證實氧化還原梯度驅動氮磷轉化(如Sampler A附近硝化作用)。
3. 微生物數據:解釋降解差異(如Flume 2藍藻豐度高導致美托洛爾酸轉化率低)。
4. 溶解氧數據(Unisense電極):
? 毫米級分辨率:明確氧在沉積物表層數毫米內耗盡,界定氧化-缺氧過渡帶。
? 路徑氧化還原狀態:結合流徑模型(圖5),量化短路徑(如Sampler A)因接近滲入區而具有微弱氧化潛力,長路徑(如Sampler C)處于強還原區。
? 降解機制關聯:為母化合物降解趨勢(如阿司帕坦在短路徑降解最快)提供氧化還原解釋,并闡明TPs形成對缺氧條件的依賴性(如1-甲基-1H-苯并三唑在Sampler B/C高凈形成)。
結論
1. 路徑特征主導降解:短路徑(如Sampler A,中值旅行時間11.5小時)因弱氧化條件促進母化合物降解(如索他洛爾DT??=0.7小時),長路徑(如Sampler C,43.3小時)因缺氧降解減緩。
2. 微生物異質性關鍵:床形間微生物組成差異(如Flume 2藍藻豐度高)導致化合物特異性響應(如美托洛爾酸濃度在Flume 2顯著更低)。
3. TPs形成機制:TPs(如纈沙坦酸)在特定路徑(如Sampler D)高凈形成,表明其形成依賴局部微生物群落而非氧化還原條件。
4. 潛流帶核心作用:微污染物主要在潛流帶降解(PW中DT??多低于SW),厘米尺度流場和微生物異質性是主要控制因素。