Development and characterizations of hydrogenotrophic denitrification granular process

氫營(yíng)養(yǎng)反硝化顆粒工藝的開(kāi)發(fā)和表征：脫氮能力和適應(yīng)性

來(lái)源：Bioresource Technology 363 (2022) 127973

 

1. 摘要核心內(nèi)容

 

本研究成功開(kāi)發(fā)了氫營(yíng)養(yǎng)反硝化（HD）顆粒污泥工藝，在30°C下實(shí)現(xiàn)最高氮去除速率（NRR）0.42±0.04 kgN/(m3·d)（圖2），顯著高于固定床生物膜反應(yīng)器（0.13±0.01 kgN/(m3·d)）。顆粒污泥在低溫（15°C）和地下水處理中表現(xiàn)穩(wěn)定，亞硝酸鹽（NO??）和氧化亞氮（N?O）積累極低（圖3）。微生物群落以Hydrogenophaga和Comamonas為主（圖4），地下水中的硫酸鹽（SO?2?）促進(jìn)了硫酸鹽還原菌（如Desulfovibrio）的生長(zhǎng)。研究證實(shí)HD顆粒污泥工藝是處理低硝酸鹽（NO??）污染地下水的可靠技術(shù)。

 

 

 

 

2. 研究目的

 

開(kāi)發(fā)HD顆粒污泥工藝：解決傳統(tǒng)固定床反應(yīng)器堵塞問(wèn)題，提升脫氮能力與穩(wěn)定性。

評(píng)估工藝性能：比較顆粒污泥與固定床反應(yīng)器的NRR、N?O排放及低溫適應(yīng)性。

揭示微生物機(jī)制：解析顆粒污泥的群落結(jié)構(gòu)、功能基因及環(huán)境因子（如SO?2?、溫度）的影響。

 

3. 研究思路

 

采用對(duì)照實(shí)驗(yàn)與多階段驗(yàn)證策略：

 

顆粒污泥培養(yǎng)：在SBR反應(yīng)器（圖1A）中接種HD絮狀污泥，通過(guò)逐步提高氮負(fù)荷（表1）誘導(dǎo)顆粒化。

 

 

 

性能對(duì)比：平行運(yùn)行固定床生物膜反應(yīng)器（圖1B，載體為聚氨酯海綿），比較NRR與穩(wěn)定性。

 

環(huán)境適應(yīng)性測(cè)試：

 

水質(zhì)影響：合成廢水（階段I）→ 硝酸鹽污染地下水（階段II-IV）。

溫度影響：30°C（階段I-II）→ 20°C（階段III）→ 15°C（階段IV）。

微生物分析：通過(guò)16S rRNA測(cè)序（圖4）和qPCR（圖4D）解析群落演替與功能基因。

 

4. 測(cè)量數(shù)據(jù)及研究意義

（1）水質(zhì)與氣體參數(shù)

 

（1）水質(zhì)與氣體參數(shù)**  

| 數(shù)據(jù)類(lèi)別 | 測(cè)量方法  | 來(lái)源圖表  | 研究意義                                                                 |  

| NO??/NO??/NH??濃度     | 比色法（APHA, 2005）          | 圖2A-B, 圖5A       | 評(píng)估脫氮效率：證實(shí)顆粒污泥NRR達(dá)固定床的3.2倍（圖2 vs 圖5B）。            |  

| 溶解H?濃度             | Unisense H?微電極（丹麥）     | 圖3A              | 量化電子供體限制：H?＞0.48 mg/L時(shí)NO??積累（3.1節(jié)），指導(dǎo)H?供應(yīng)優(yōu)化。     |  

| 液相/氣相N?O濃度      | Unisense N?O微電極 + GC       | 圖3B-C            | 揭示低溫N?O排放機(jī)制：15°C時(shí)N?O排放升高至0.72% TN（3.2.3節(jié)）。           |  

| SO?2?/TOC濃度          | 離子色譜 + TOC分析儀          | 正文3.2.1-3.2.2    | 驗(yàn)證地下水影響：SO?2?（70.2 mg/L）促進(jìn)SRB，致顆粒變灰（圖未展示）。     |  

| 污泥形態(tài)與粒徑分布     | SEM + 圖像分析法              | 正文3.1, 3.4.2     | 證實(shí)顆粒結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)：54.6%顆粒粒徑1-6 mm（3.1節(jié)），提升生物量密度。        |  

 

 

（2）微生物數(shù)據(jù)

| 數(shù)據(jù)類(lèi)別               | 測(cè)量方法                  | 來(lái)源圖表       | 研究意義                                                                |  

| 微生物群落結(jié)構(gòu)         | 16S rRNA高通量測(cè)序            | 圖4A-C            | 揭示優(yōu)勢(shì)菌屬：*Hydrogenophaga*（45.6%，地下水）主導(dǎo)脫氮（3.3.1節(jié)）。     |  

| 功能基因豐度           | qPCR（*nirS/nirK/nosZ/dsrA*） | 圖4D              | 關(guān)聯(lián)環(huán)境響應(yīng)：低溫（15°C）時(shí)*nosZ*豐度↓致N?O排放↑（3.3.2節(jié)）。           |

 

5. 核心結(jié)論

 

工藝性能優(yōu)勢(shì)：

顆粒污泥NRR（0.42 kgN/(m3·d)）顯著高于固定床（0.13 kgN/(m3·d)），因生物量密度更高（2.44 vs 1.46 gVSS/L）（3.4.1節(jié)）。

處理地下水時(shí)，15°C下仍保持100% NO??去除率（階段IV，表1），證實(shí)強(qiáng)適應(yīng)性。

 

微生物機(jī)制：

Hydrogenophaga和Comamonas是核心脫氮菌（圖4C）；地下水SO?2?促進(jìn)Desulfovibrio（SRB）生長(zhǎng)（0.62%，15°C），但未顯著抑制脫氮（3.3.2節(jié)）。

低溫（15°C）導(dǎo)致nosZ（N?O還原酶基因）豐度↓，N?O排放↑至0.72% TN（圖3C，圖4D）。

 

環(huán)境友好性：

出水TOC僅0.52±0.47 mg/L（3.2.2節(jié)），遠(yuǎn)低于異養(yǎng)反硝化（＞1 mg/L），適合高品質(zhì)出水需求。

N?O排放（≤0.72% TN）低于異養(yǎng)工藝（0.4-13%）（3.2.3節(jié)）。

 

6. Unisense電極數(shù)據(jù)的詳細(xì)解讀

 

丹麥Unisense微電極（H?和N?O型號(hào)）在研究中發(fā)揮關(guān)鍵作用：

溶解H?微電極（H?-N型號(hào)）：

實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)H?傳質(zhì)限制：

圖3A顯示：當(dāng)NRR=0.4 kgN/(m3·d)時(shí)，溶解H?=0.16 mg/L；NRR升至0.46 kgN/(m3·d)時(shí)，H?=0.48 mg/L且NO??積累↑，表明H?供應(yīng)過(guò)剩未轉(zhuǎn)化效率（3.1節(jié)）。

指導(dǎo)優(yōu)化：H?濃度＞0.48 mg/L需降低供氣量，避免資源浪費(fèi)。

N?O微電極（N?O-R型號(hào)）：

精準(zhǔn)量化溫室氣體排放：

圖3B-C結(jié)合GC數(shù)據(jù)，量化液相/氣相N?O貢獻(xiàn)：15°C時(shí)N?O排放占TN的0.72%，為30°C時(shí)的3倍（3.2.3節(jié)）。

 

機(jī)制關(guān)聯(lián)：低溫抑制nosZ表達(dá)（圖4D），導(dǎo)致N?O還原受阻。

技術(shù)優(yōu)勢(shì)：檢測(cè)限低至0.1 μM，在線(xiàn)監(jiān)測(cè)避免傳統(tǒng)頂空法誤差（2.3節(jié)）。

研究意義：Unisense電極提供原位、高精度底物與氣體數(shù)據(jù)，為優(yōu)化HD工藝參數(shù)（H?供應(yīng)、溫度控制）及減少溫室氣體排放提供直接依據(jù)。

 

總結(jié)：本研究通過(guò)開(kāi)發(fā)HD顆粒污泥工藝，解決了固定床反應(yīng)器的堵塞問(wèn)題并顯著提升脫氮能力。顆粒污泥在低溫與地下水處理中表現(xiàn)優(yōu)異，微生物機(jī)制解析為工程應(yīng)用提供理論支撐。Unisense電極數(shù)據(jù)在工藝優(yōu)化與環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中具不可替代價(jià)值。