Unveiling microbial electricity driven anoxic ammonium removal

揭開微生物電驅(qū)動缺氧除氨的面紗

來源：Bioresource Technology Reports 17 (2022) 100975

 

摘要核心內(nèi)容

 

本研究通過構(gòu)建雙室生物電化學系統(tǒng)（BES），探究了在厭氧條件下微生物電驅(qū)動氨氮（NH??）氧化為氮氣（N?）的機制。研究發(fā)現(xiàn)：

 

無氧氨氧化：在陽極極化（+0.8 V vs. SHE）條件下，NH??可被完全氧化為N?，無亞硝酸鹽（NO??）或硝酸鹽（NO??）積累（圖1）。

 

關鍵微生物：以Achromobactersp.為主的微生物群落（占比60%）主導電化學氨氧化過程（圖5）。

 

 

中間產(chǎn)物代謝：羥胺（NH?OH）和NO??的氧化具有電化學活性，陽極作為電子受體驅(qū)動反應（圖2-3）。

 

 

多路徑協(xié)同：氨氮去除是生物/電化學過程耦合的結(jié)果，涉及硝化、反硝化及厭氧氨氧化（Anammox）等路徑（圖6）。

 

 

研究目的

 

揭示機制：闡明無氧條件下BES中微生物電驅(qū)動氨氧化的生物路徑；

優(yōu)化工藝：為低能耗廢水脫氮技術提供理論依據(jù)；

解析功能菌：明確Achromobacter等菌群在電化學氨氧化中的作用。

 

研究思路

 

采用雙室BES反應器（陽極/陰極由陰離子交換膜分隔）：

反應器設計：陽極填充石墨顆粒，極化電位+0.8 V vs. SHE，陰極為 abiotic 對照。

實驗設計：

長期運行：550天批次實驗，監(jiān)測NH??、NO??、NO??、NH?OH等動態(tài)變化（表1）；

 

中間產(chǎn)物驗證：分別添加NO??（實驗2）、NH?OH（實驗3）、NO??（實驗4）探究代謝路徑；

微生物分析：高通量測序解析群落結(jié)構(gòu)（圖5）。

數(shù)據(jù)分析：結(jié)合庫倫效率（CE）評估電子傳遞路徑（表2）。

 

 

測量數(shù)據(jù)及其研究意義

1. 氮素轉(zhuǎn)化動力學（圖1-4，表2）

 

數(shù)據(jù)來源：

 

NH??去除：4.8 g N-NH?? m?3 d?1（實驗1），添加NO??后提升至18.0 g N-NH?? m?3 d?1（實驗2A/B）；

NO??氧化：電流密度峰值10.5 mA m?2（圖2），證實NO??→NO??的電化學活性；

NH?OH氧化：電流密度峰值90.6 mA m?2（圖3），CE=70%（3電子轉(zhuǎn)移）。

研究意義：揭示NH?OH和NO??是關鍵電活性中間體，陽極作為電子受體驅(qū)動氧化反應，避免中間產(chǎn)物積累。

 

 

2. 微生物群落結(jié)構(gòu)（圖5）

數(shù)據(jù)來源：

優(yōu)勢菌屬：Achromobactersp.（陽極生物膜占比50-60%）、Denitratisoma（陰極富集）、Anammox菌（<2%）；

功能關聯(lián)：Achromobacter可能通過異養(yǎng)硝化耦合電極電子傳遞實現(xiàn)NH??→N?轉(zhuǎn)化。

研究意義：闡明功能菌群與電化學活性的關聯(lián)，為群落調(diào)控提供依據(jù)。

 

3. 庫倫效率（CE）分析（表2）

數(shù)據(jù)來源：

NH??→N?的CE=108%（實驗1），證實3電子轉(zhuǎn)移路徑；

NO??→NO??的CE=63-175%（實驗2），表明電化學氧化主導。

研究意義：量化電子傳遞效率，驗證生物電化學氨氧化的可行性。

 

結(jié)論

 

電驅(qū)動氨氧化路徑：NH??通過NH?OH/NO??等中間體完全氧化為N?，無氧條件下依賴陽極電子傳遞；

微生物協(xié)同機制：Achromobacter主導電化學氧化，Anammox菌（如Candidatus Kuenenia）輔助脫氮；

工藝潛力：BES可實現(xiàn)無氧氨氮去除，但速率（4.8 g N m?3 d?1）需提升以匹配工程需求。

 

Unisense電極數(shù)據(jù)的專項解讀

技術原理

 

Unisense微電極用于實時監(jiān)測溶解氧（DO）和氧化亞氮（N?O）：

DO監(jiān)測：確認陽極室嚴格厭氧（DO<0.1 mg L?1），排除好氧硝化干擾；

N?O監(jiān)測：全程未檢出N?O（圖未展示），表明無溫室氣體副產(chǎn)物。

 

科學價值

厭氧環(huán)境驗證：DO數(shù)據(jù)證實反應器處于嚴格厭氧狀態(tài)，支撐“無氧氨氧化”的核心結(jié)論；

過程安全性：N?O未積累表明無溫室氣體風險，保障工藝環(huán)境友好性；

機制解析輔助：結(jié)合DO/N?O動態(tài)與氮素轉(zhuǎn)化數(shù)據(jù)，排除好氧路徑干擾，聚焦電化學驅(qū)動機制。

 

工程意義

 

實時監(jiān)控：為BES反應器提供高精度DO/N?O在線監(jiān)測方案；

工藝優(yōu)化：DO<0.1 mg L?1的閾值可作為厭氧氨氧化工藝的控制參數(shù)；

減排評估：N?O監(jiān)測數(shù)據(jù)支持碳足跡核算，提升技術可持續(xù)性。

 

總結(jié)：Unisense電極通過精準監(jiān)測DO/N?O，為無氧電化學氨氧化機制提供了關鍵環(huán)境參數(shù)證據(jù)，并驗證了該技術的環(huán)境安全性。