The variations of labile arsenic diffusion driven by algal bloom decomposition in eutrophic lake ecosystems

富營養化湖泊生態系統藻華分解驅動的不穩定砷擴散變化

來源：Science of the Total Environment 842 (2022) 156703

 

摘要核心內容

 

本研究通過原位高分辨率技術（DGT/HR-Peeper） 結合環形水槽模擬實驗，揭示藻華分解通過三重機制驅動沉積物中活性砷（As）的遷移轉化：

 

還原驅動釋放：藻類腐爛促進Fe/Mn氧化物還原，釋放吸附態砷（圖5）。

 

 

競爭吸附削弱：藻源硫酸鹽（SO?2?）還原為H?S，形成弱吸附性FeS，降低砷固定能力。

價態轉化增毒：As(V)被還原為高遷移性As(III)，生物有效性提升1.8倍（圖3）。

 

藻源有機物（AOM）進一步通過競爭吸附擴大砷擴散范圍，導致沉積物-水界面（SWI）砷擴散模式從“低遷移型”向“增強擴散型”轉變（圖5）。

 

研究目的

 

揭示空間異質性：闡明富營養化湖泊不同區域（開闊區/蘆葦區）活性砷的垂向分布特征（圖1）。

 

 

解析藻華影響機制：量化藻生物量對砷遷移轉化的驅動作用（圖3）。

 

識別主控因子：明確硫化物（H?S）、有機質（DOM）等對砷擴散模式的控制權重（圖4）。

 

 

研究思路

 

采用多尺度驗證框架：

 

野外原位觀測：

在太湖6個典型區域（圖1）部署DGT/HR-Peeper，獲取活性As、Fe、Mn、S、P及DOM剖面（圖2）。

 

 

使用Unisense微電極測量DO/H?S毫米級剖面。

 

環形水槽模擬：

添加藻生物量（100/1000 mg/L）模擬不同富營養水平，監測7-56天砷動態（圖3A）。

微觀控制實驗：

聚焦砷擴散模式轉變機制，驗證藻源硫化物與有機質的作用（圖3B）。

 

測量數據及其研究意義

1. 活性砷擴散模式分類（機制尺度）

 

數據來源：

 

模式I：SWI附近低濃度→中層峰值（-40mm）→深層衰減（DGH-2站點，圖2）。

模式II：SWI至-20mm快速上升→穩定高濃度平臺（XKW站點，圖2）。

模式III：全剖面波動上升（DGH-1站點，圖2）。

研究意義：

首次建立砷擴散模式與藻生物量的關聯，模式II/III指示高富營養化區域。

 

2. 藻華分解的驅動效應（過程尺度）

 

數據來源：

 

硫循環：藻源SO?2?還原使H?S濃度↑36%（FDG站點，圖S5），解釋砷分布變異的36.17%（PCA，圖4A）。

鐵硫互動：FeS形成導致砷吸附容量↓40%（表1）。

 

有機質競爭：藻源DOM（a254值↑20.26%）競爭吸附位點，擴大砷擴散范圍（圖S10）。

研究意義：

證實“藻華分解→硫酸鹽還原→FeS形成→砷解吸”的級聯效應（圖5）。

 

3. 砷生物有效性提升（風險尺度）

 

數據來源：

價態轉化：As(III)/As(V)比值從0.38升至0.72（模擬實驗，圖3）。

擴散通量：藻添加組表觀擴散通量↑50%（圖S9）。

研究意義：

量化藻華分解對砷生態風險的放大效應，為富營養湖泊砷管控提供依據。

 

結論

 

核心機制：

 

藻華分解通過 “硫還原-鐵硫化物形成-有機質競爭”三重路徑 驅動砷釋放（圖5）。

H?S是砷遷移的關鍵解釋變量（貢獻率36.17%，圖4）。

擴散模式指示意義：

模式II/III擴散范圍擴大（圖S7）可直接反映藻華分解程度與富營養化水平。

管理啟示：

控制藻源有機質輸入是抑制沉積物砷釋放的有效策略。

 

Unisense電極數據的專項解讀

技術優勢

 

毫米級分辨率：

 

100μm步進測量捕捉SWI處 DO耗盡區（FDG站點穿透深度僅7.3mm）與 H?S生成熱點（-10mm深度峰值）。

多參數同步：

DO/H?S/pH/ORP四通道同步監測（PA 2000系統），揭示氧化還原梯度對砷價態轉化的控制。

 

科學價值

 

機制驗證：

DO剖面證實藻華分解導致 缺氧區擴大（YL站點DO穿透深度34mm → FDG站點7.3mm，圖S3），直接觸發Fe/Mn還原及砷釋放。

H?S數據驗證 硫酸鹽還原途徑，支撐“FeS弱吸附”理論模型。

動態關聯：

H?S峰值深度（-10mm）與砷釋放峰（-20~-60mm）的 空間耦合（圖5），證實硫化物驅動砷遷移的滯后效應。

 

生態意義

 

風險預警：DO穿透深度＜10mm可作為砷釋放風險的臨界指標。

修復靶點：電極數據指明蘆葦區（FDG）為砷污染重點防控區域。

 

總結：本研究通過Unisense微電極的高分辨監測，揭示藻華分解通過改變沉積物氧化還原狀態驅動砷活化。其毫米級DO/H?S剖面為“硫介導的砷釋放機制”提供直接證據，確立藻源有機質輸入是富營養湖泊砷風險管控的關鍵靶點。