Transient disturbance of CeO2 nanoparticles enhances N2O emissions during biological wastewater treatment

CeO 2 納米粒子的瞬態(tài)擾動(dòng)增強(qiáng)了生物廢水處理過程中 N 2 O 的排放

來源：Biochemical Engineering Journal 187 (2022) 108620

 

摘要核心內(nèi)容

 

摘要指出：CeO?納米顆粒（CeO? NPs）的短期暴露會(huì)顯著刺激污水處理過程中溫室氣體N?O的排放。研究通過序批式反應(yīng)器（SBR）實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，盡管高濃度CeO? NPs（25–50 mg/L）會(huì)抑制氨氧化速率（通過降低AMO酶活性和amoA基因表達(dá)），但總氮（TN）和氨氮（NH??-N）的去除效率未受顯著影響。N?O排放與亞硝酸鹽（NO??）積累呈正相關(guān)，其機(jī)制涉及活性氧（ROS）升高導(dǎo)致的nosZ基因（N?O還原酶）表達(dá)下調(diào)，以及脫氮糖原積累菌（Dechloromonas）活性的增強(qiáng)。

 

研究目的

 

驗(yàn)證假設(shè)：探究CeO? NPs對生物脫氮（BNR）過程中N?O排放的影響機(jī)制。

揭示機(jī)制：闡明CeO? NPs如何通過干擾功能微生物活性和基因表達(dá)刺激N?O生成。

環(huán)境意義：評估納米顆粒污染對污水處理過程溫室氣體排放的潛在風(fēng)險(xiǎn)。

 

研究思路

 

采用多尺度實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證框架：

反應(yīng)器性能：在SBR中測試不同濃度CeO? NPs（0、1、25、50 mg/L）對氮轉(zhuǎn)化及N?O排放的動(dòng)態(tài)影響（圖1）。

 

生理響應(yīng)：測量活性污泥的氧化應(yīng)激（ROS）、細(xì)胞膜完整性（LDH）、呼吸活性（SOUR）及關(guān)鍵酶活性（AMO、NIR等）（圖2–3）。

 

 

分子機(jī)制：通過qPCR分析功能基因（amoA、nosZ等）表達(dá)水平（圖4）。

 

 

微生物群落：結(jié)合16S rDNA（群落結(jié)構(gòu)）和16S rRNA（活躍菌群）測序，解析功能微生物活性變化（圖5，表3）。

 

 

 

測量數(shù)據(jù)及其研究意義

1. 污染物轉(zhuǎn)化動(dòng)態(tài)（反應(yīng)器尺度）

 

數(shù)據(jù)來源：

 

N?O濃度：丹麥Unisense微電極實(shí)時(shí)監(jiān)測液相N?O濃度（圖1D）。

 

氮化合物：NH??-N、NO??-N、NO??-N濃度變化（圖1A–C）。

 

N?O總排放量：基于Unisense數(shù)據(jù)計(jì)算（表1）。

 

 

研究意義：

 

Unisense電極揭示N?O排放峰值與NO??積累時(shí)段高度重合（圖1D），證實(shí)NO??積累是驅(qū)動(dòng)N?O生成的關(guān)鍵因素（表2）。

 

 

50 mg/L CeO? NPs使N?O排放量顯著增加3.6%（表1），證明納米顆粒對溫室氣體排放的刺激效應(yīng)。

 

2. 生理與分子響應(yīng)（細(xì)胞尺度）

 

數(shù)據(jù)來源：

 

酶活性：AMO、NIR等酶活性抑制（圖2）。

氧化應(yīng)激：ROS生成量顯著上升（圖3A）。

基因表達(dá)：amoA、nosZ等基因表達(dá)下調(diào)（圖4）。

 

研究意義：

 

ROS升高導(dǎo)致nosZ基因表達(dá)下調(diào)119%（圖4），削弱N?O還原能力，直接解釋排放增加。

AMO活性抑制與amoA表達(dá)下降208%（圖4）共同導(dǎo)致NH??氧化延遲（圖1A）。

 

3. 微生物群落變化（群落尺度）

 

數(shù)據(jù)來源：

群落結(jié)構(gòu)：16S rDNA測序（圖5A–B）。

活躍菌群：16S rRNA/rDNA比值表征功能微生物活性（圖5C）。

 

研究意義：

 

Dechloromonas（潛在N?O生產(chǎn)者）活性提升83%（圖5C），與N?O排放增加一致。

Nitrosomonas（氨氧化菌）活性下降90%（圖5C），解釋NH??氧化速率降低。

 

Unisense電極數(shù)據(jù)的專項(xiàng)解讀

 

技術(shù)優(yōu)勢

 

高精度實(shí)時(shí)監(jiān)測：Unisense微電極可連續(xù)追蹤液相N?O濃度變化（μM級(jí)分辨率），捕捉瞬態(tài)排放峰值（如130–300 min時(shí)段，圖1D），克服傳統(tǒng)離線采樣時(shí)間分辨率低的缺陷。

 

量化劑量效應(yīng)：精準(zhǔn)量化不同CeO? NP濃度下N?O排放增量（表1），確立濃度依賴關(guān)系（25–50 mg/L時(shí)排放顯著增加）。

 

科學(xué)意義

 

揭示排放機(jī)制：

 

通過N?O與NO??濃度時(shí)序關(guān)聯(lián)（圖1B, D），證實(shí)NO??積累是N?O排放的驅(qū)動(dòng)因子（表2），為“亞硝酸鹽應(yīng)激致N?O釋放”理論提供直接證據(jù)。

 

發(fā)現(xiàn)N?O僅在有氧階段排放（圖1D），鎖定納米顆粒對好氧代謝環(huán)節(jié)的影響。

 

修正環(huán)境模型：

數(shù)據(jù)證明污水處理中CeO? NPs是新型N?O排放促進(jìn)因子，需納入溫室氣體排放評估體系。

 

結(jié)論

 

核心發(fā)現(xiàn)：

 

CeO? NPs（≥25 mg/L）短期暴露刺激N?O排放，排放量與NO??積累呈正相關(guān)。

機(jī)制涉及ROS介導(dǎo)的nosZ基因下調(diào)及Dechloromonas活性增強(qiáng)，共同促進(jìn)N?O凈積累。

環(huán)境警示：

 

含CeO? NPs廢水可能增加污水處理廠溫室氣體足跡，需優(yōu)化納米顆粒排放管控。

 

總結(jié)：本研究通過整合反應(yīng)器性能、生理生化、分子生物學(xué)及微生物群落數(shù)據(jù)，首次揭示CeO? NPs通過抑制N?O還原酶活性和促進(jìn)脫氮菌功能，刺激污水處理過程中溫室氣體N?O排放。Unisense電極的動(dòng)態(tài)監(jiān)測數(shù)據(jù)為機(jī)制解析提供了關(guān)鍵時(shí)序證據(jù)，凸顯其在環(huán)境毒理研究中的不可替代性。