Acetate stimulates tetracycline biodegradation pathways in bioelectrochemical system  

醋酸鹽在生物電化學系統中刺激四環素生物降解途徑  

來源：Separation and Purification Technology, Volume 286, 2022, Article 120481

《分離與純化技術》第286卷，2022年，文章編號120481  

 

摘要核心內容

 

本研究揭示了醋酸鹽在生物電化學系統（BES）中對四環素（TC）生物降解的促進作用。通過構建單室BES反應器，利用沉積物接種形成電活性生物膜（EAB），發現低濃度醋酸鹽（0.1 g/L）可顯著提升TC降解效率（44%）。電活性菌Geobacter（主要為G. sulfurreducens）和潛在TC降解菌（PTDB）在生物膜中占主導地位，其豐度受醋酸鹽濃度調控。代謝組學分析表明，低濃度醋酸鹽上調了泛醌、萜醌生物合成和組氨酸代謝途徑，從而增強TC降解。  

 

研究目的

 

探究醋酸鹽作為共底物對BES中TC生物降解的調控機制，明確醋酸鹽濃度對微生物群落結構、代謝途徑及降解效率的影響，為優化難降解污染物處理提供理論依據。  

 

研究思路

 

1. 系統構建與運行：  

   ? 采用單室BES反應器（28 mL），碳纖維刷為陽極，活性炭空氣陰極（無Pt催化劑）。  

 

   ? 接種白洋湖沉積物提取物，以醋酸鹽為初始電子供體培養成熟生物膜。  

 

   ? 添加TC（50–300 mg/L）及不同濃度醋酸鹽（0.1–1 g/L）進行降解實驗。  

 

2. 性能表征：  

   ? 實時監測電壓輸出（數據采集系統）及TC濃度（UV-Vis光譜法，λ=357 nm）。  

 

   ? 掃描電鏡（SEM）觀察陰極形貌，丹麥Unisense微電極測量溶解氧（DO）擴散系數。  

 

   ? 微生物群落分析（16S rRNA測序），代謝產物鑒定（LC-MS）及通路富集分析（KEGG）。  

 

3. 機制解析：  

   ? 對比不同醋酸鹽濃度下TC降解動力學、微生物組成及代謝途徑差異。  

 

測量數據及研究意義

 

1. 電化學性能（圖2）  

 

   ? 數據：成熟BES最大電壓0.58±0.013 V，功率密度1267±19 mW/m2（極化曲線）。  

 

   ? 意義：證實BES穩定運行，為TC降解提供電子傳遞基礎。  

 

2. TC降解動力學（圖3B）  

 

   ? 數據：0.1 g/L醋酸鹽（AC-0.1）下，TC（100 mg/L）在27 h內降解率>90%，較無醋酸鹽（AC-0）提升44%；1 g/L醋酸鹽（AC-1）降解效率與對照組相當。  

 

   ? 意義：低濃度醋酸鹽緩解TC生物毒性，加速降解；高濃度醋酸鹽競爭電子抑制TC降解。  

 

3. 微生物群落（圖4）  

 

   ? 數據：AC-0.1維持Geobacter豐度（51%）和PTDB比例（71%），AC-1中Geobacter降至32%，假單胞菌（Pseudomonas）增至15%。  

 

   ? 意義：醋酸鹽濃度調控菌群結構，低濃度維持電活性菌穩定性并富集降解功能菌。  

 

4. 代謝途徑（圖5）  

 

   ? 數據：AC-0.1顯著上調泛醌/萜醌生物合成（ubiquinone biosynthesis）和組氨酸代謝（histidine metabolism），AC-1中這兩條通路被抑制。  

 

   ? 意義：關鍵代謝通路上調直接關聯TC降解效率提升，揭示醋酸鹽的分子調控機制。  

 

結論

 

1. 低濃度醋酸鹽（0.1 g/L）通過維持Geobacter豐度（51%）和PTDB比例（71%），顯著提升TC降解速率（27 h內>90%）。  

2. 醋酸鹽濃度調控微生物代謝方向：0.1 g/L上調泛醌/萜醌生物合成及組氨酸代謝通路，促進TC分子斷裂；≥0.4 g/L則抑制關鍵通路。  

3. BES中TC降解以生物代謝為主導（降解率>90%），物理吸附貢獻有限（約32%）。  

 

丹麥Unisense電極測量數據的核心研究意義

 

使用Unisense H?-NPLR微傳感器（安培法）結合微操縱器及萬用表實現：  

1. 原位溶解氧（DO）動態監測：  

   ? 數據：陰極氧傳質系數k=12.2×10?? cm/s（實驗部分2.2節）。  

 

   ? 意義：量化陰極氧擴散效率，證實活性炭陰極結構（圖1）利于氧自由擴散，支撐高效氧還原反應（ORR）。  

 

2. 生物毒性實時評估：  

   ? 數據：添加TC后電壓降至0.025±0.012 V（圖3A）。  

 

   ? 意義：直接反映TC對電活性菌的抑制效應，為共底物添加策略（醋酸鹽緩解毒性）提供依據。  

 

3. 工藝優化指導：  

   ? 數據：低濃度醋酸鹽（0.1 g/L）維持電壓0.51±0.015 V（較TC單獨提升20倍）。  

 

   ? 意義：證實醋酸鹽可抵消TC毒性，維持系統電化學活性，為BES處理含抗生素廢水提供參數優化窗口。