Achieving simultaneous removal of nitrogen and phosphorus in sediment via combined adsorption and oxygen supplement  

通過吸附與供氧聯合實現沉積物中氮磷同步去除  

來源:Chemical Engineering Journal, 441 (2022) 136056

《化學工程雜志》,第441卷2022年,文章編號136056  

 

摘要內容  

論文摘要指出,湖泊沉積物釋放的養分導致水生態系統富營養化。研究使用載氧鑭改性沸石(LOZ)吸附內部磷(P)和氮(N),同時通過釋放氧氣促進生物轉化。LOZ比原始沸石提高磷吸附129.13%、氮吸附27.53%,載氧能力達0.73 mmol/g。應用LOZ顯著改善底泥和水體溶解氧(DO)水平(DO滲透深度達12 mm),促進磷酸鹽與鐵氧化物結合,減少FeS形成,從而抑制磷釋放。微生物群落分析顯示表面沉積物中硝化菌豐度增加,深層反硝化菌增多,導致沉積物向水體釋放的總磷(TP)和總氮(TN)分別減少80%和92%。  

 

研究目的  

開發LOZ材料以同步吸附沉積物中的氮磷,并通過供氧觸發生物轉化。  

 

評估LOZ對溶解氧水平和沉積物-水界面(SWI)氧化還原條件的影響。  

 

揭示LOZ調控微生物群落促進氮磷去除的機制。  

 

研究思路  

材料制備與表征:  

 

鑭改性沸石(LZ)提升比表面積(30.137 m2/g vs. 原始沸石23.025 m2/g)和載氧能力(0.73 mmol/g)。  

 

載氧后形成LOZ,通過BET、XRF驗證結構(圖1)。

 

吸附實驗:  

 

Langmuir模型擬合顯示LZ對PO?3?-P最大吸附量11.16 mg/g(圖2a),對NH??-N為6.67 mg/g(圖2b)。  

 

微宇宙實驗:  

 

四組處理:對照組、原始沸石(NZ)、鑭改性沸石(LZ)、LOZ覆蓋沉積物。  

 

監測DO動態(圖3)、營養鹽濃度(圖4)、沉積物-水通量(圖6)。  

 

 

 

機制解析:  

 

Unisense微電極測量DO剖面(圖5),結合DGT技術分析SRP、Fe(II)、S2?分布。  

 

高通量測序揭示微生物群落變化(圖7)。  

 

測量數據及研究意義  

DO濃度動態(圖3, 圖5):  

 

意義:LOZ使上覆水DO維持3-5 mg/L(對照組僅0.9-1.5 mg/L),證實供氧能力。  

營養鹽濃度(圖4):  

 

TP/TN變化:LOZ組TP降至0.23 mg/L(初始0.68 mg/L),TN降至1.43 mg/L(初始11.08 mg/L),意義:量化LOZ對釋放抑制效果。  

沉積物-水通量(圖6):  

 

TP通量:LOZ組-8.06 mg/m2/d(對照組+5.04 mg/m2/d),意義:逆轉沉積物釋放趨勢。  

微生物群落(圖7):  

 

表面沉積物(0-1 cm)硝化菌Dechloromonas豐度增至8.5%,意義:揭示好氧條件促進硝化。  

 

結論  

材料性能:LOZ同步提升吸附(PO?3?-P吸附量11.16 mg/g)與載氧能力(0.73 mmol/g)。  

 

DO調控:LOZ使氧滲透深度達12 mm(對照組僅2 mm),創造"表層好氧/深層厭氧"環境。  

 

營養鹽抑制:TP和TN釋放通量分別降低80%和92%,主因鐵氧化物固磷和微生物耦合硝化-反硝化。  

 

微生物響應:表層硝化菌豐度增28.59%,深層反硝化菌主導氮去除(如Flavobacterium)。  

 

Unisense電極數據的詳細研究意義  

氧滲透深度量化:  

 

使用OX-100微電極(尖端50 μm)垂直測量DO剖面(圖5),LOZ處理組在3天時DO滲透深度達12 mm(對照組僅2 mm),直接證實LOZ促進氧向沉積物深層擴散。  

 

意義:揭示"表層好氧區(硝化)—深層厭氧區(反硝化)"的分層結構,為氮磷同步去除提供微環境基礎。  

氧化還原界面定位:  

 

DO驟降區(如R3在375-550 μm深度斜率-1.33 mV/μm,圖5d)對應Fe(II)/S2?轉化帶,解釋LOZ抑制FeS形成,減少磷釋放。  

 

意義:空間分辨數據驗證LOZ通過調控硫循環間接固磷的機制。  

工藝優化依據:  

 

21天后LOZ組仍維持2.7 mm氧滲透深度(圖5c),表明持續供氧能力,支撐長期修復潛力。  

 

意義:為載氧材料設計提供原位驗證參數(如滲透深度>2 mm可激活硝化菌)。