Effect and microbial mechanism of pharmaceutical and personal care product exposure on partial nitrification process and nitrous oxide emission

藥品和個人護理品暴露對部分硝化過程和一氧化二氮排放的影響及微生物機制

來源：Science of the Total Environment 903 (2023) 166286

 

摘要

 

研究揭示了藥物和個人護理產品（PPCPs）對短程硝化（PN）過程及氧化亞氮（N?O）排放的影響機制。主要發現包括：  

1. 劑量效應關系：PPCPs濃度≥2 μg/L時顯著抑制PN過程，抑制強度隨濃度增加而增強，且暴露時間延長會加劇毒性（IC??從第1天的2.10 μg/L降至第14天的0.85 μg/L）。  

2. N?O減排效應：PPCPs暴露顯著降低N?O排放（50–66%），不同PPCPs的減排效果存在差異（如羅紅霉素減排較弱）。  

3. 微生物響應：低濃度PPCPs（≤1 μg/L）降低微生物豐富度與多樣性，但群落結構穩定；高濃度（≥5 μg/L）增加多樣性，顯著改變群落組成（如亞硝化單胞菌屬Nitrosomonas豐度從22%降至8.5%）。  

4. 功能機制：PPCPs抑制氨氧化過程（下調氨單加氧酶基因amoA），但上調反硝化功能基因（narG、nosZ），促進氮代謝途徑轉變。  

 

研究目的

 

探究PPCPs暴露對短程硝化過程的關鍵影響：  

量化PN性能與N?O排放的劑量-效應關系；  

 

解析微生物群落結構與功能基因的響應機制；  

 

評估長期暴露下系統的適應性與恢復潛力。  

 

研究思路

 

1. 短期實驗設計  

   通過批次測試分析不同濃度混合PPCPs（1–50 μg/L）對PN的急性抑制效應。連續14天暴露實驗監測SAOR變化，并對比單一PPCPs的影響。同步測定N?O排放率。  

   

2. 長期運行驗證  

   在PN-SBR反應器中運行200天，對比PPCPs暴露組（1 μg/L）與對照組的氨氮去除率、亞硝酸鹽積累率，并通過典型周期實驗分析SAOR動態。  

 

3. 微生物機制解析  

   高通量測序揭示群落結構演變；  

 

   功能基因定量；  

 

   FAPROTAX和KEGG預測氮代謝通路；  

 

   共現網絡分析微生物互作關系。  

 

4. 形態學輔助證據  

   SEM觀察污泥結構變化，佐證微生物響應。  

 

測量數據及其研究意義

 

1. PN性能數據（SAOR）

來源：圖1（短期）、圖4（長期）  

 

意義：明確PPCPs對氨氧化的抑制閾值（≥2 μg/L），揭示暴露時間對毒性的放大效應，為污水廠PPCPs風險管控提供濃度基準。  

 

2. N?O排放率

 

來源：圖3

 

意義：首次證實PPCPs暴露可減少PN過程的溫室氣體排放（50–66%），為低碳污水處理工藝優化提供新視角。  

 

3. 微生物群落數據

 

來源：Alpha多樣性指數、群落組成（圖5）、功能基因（圖6）  

 

意義：揭示PPCPs驅動的"低濃度抑制-高濃度刺激"多樣性模式，闡明Nitrosomonas豐度下降與異養菌（如Hyphomicrobium）增殖的競爭機制。  

 

4. 氮代謝通路

 

來源：FAPROTAX（圖7）、KEGG（圖8）  

 

 

 

意義：明確PPCPs抑制氨氧化酶活性（EC:1.14.99.39下調30%），但上調反硝化基因（narG、nosZ），解釋N?O減排的生化基礎。  

 

丹麥Unisense微電極數據的意義

 

通過Unisense N?O-500微電極系統在線監測溶解態N?O釋放動態（圖3），其核心價值在于：  

 

1. 高精度量化減排效應：實時捕捉PPCPs暴露下N?O釋放速率降低50–66%，且減排效果與濃度正相關（圖3A）。  

2. 機制關聯性：結合微生物數據，證明N?O減排源于PPCPs抑制硝化菌（如Nitrosomonas）并上調反硝化基因（nosZ），減少N?O生成。  

3. 工藝優化價值：證實環境濃度PPCPs（≥1 μg/L）即可改變溫室氣體排放模式，為污水廠協同降低脫氮成本與碳足跡提供調控依據。  

 

結論

 

1. 濃度效應：PPCPs≥2 μg/L抑制PN性能（SAOR下降），但長期暴露（200天）后微生物可通過適應性恢復處理效率。  

2. N?O減排機制：PPCPs通過抑制氨氧化和上調nosZ基因，減少50–66%的N?O排放。  

3. 微生物響應：低濃度PPCPs降低多樣性，高濃度增加多樣性但改變群落結構（如Nitrosomonas銳減）；共現網絡揭示微生物協同抗逆機制。  

4. 實際意義：PPCPs暴露可優化污水處理的碳氮平衡，但需管控高濃度對污泥結構的破壞及耐藥基因傳播風險。