Development of a novel periodic venting-controlled membrane biofilm reactor for hydrogenotrophic denitrification: Process performance and microbial mechanism  

用于氫營養(yǎng)反硝化的新型周期性排氣控制膜生物膜反應(yīng)器的開發(fā)：過程性能與微生物機(jī)制  

來源：Chemical Engineering Journal，463 (2023) 142529

《化學(xué)工程雜志》，第463卷，2023年，文章編號(hào)：142529

 

摘要內(nèi)容：  

研究提出了一種通過周期性排氣策略優(yōu)化氫基膜生物膜反應(yīng)器（MBfR）性能的方法。傳統(tǒng)封閉式中空纖維膜（HFMs）因活性氣體（如H?）傳遞受限和惰性氣體反向擴(kuò)散導(dǎo)致反應(yīng)器性能下降。本研究將反硝化氫基MBfR與自動(dòng)排氣單元耦合，間歇更新膜內(nèi)氣體，并通過微傳感器分析H?擴(kuò)散行為。短期實(shí)驗(yàn)在60 cm HFM和1.2 atm H?壓力下，驗(yàn)證了排氣時(shí)間30秒、間隔17分鐘的策略可顯著提升反硝化性能。長期實(shí)驗(yàn)表明，相比封閉式操作，周期性排氣使反硝化通量提高約50%，這與生物膜厚度增加及末端生物膜中反硝化細(xì)菌（DNB）和功能基因的演化相關(guān)。模型模擬進(jìn)一步證實(shí)周期性排氣能擴(kuò)大HFM末端活性生物膜區(qū)域（從0-225μm增至0-450μm），突破氣體傳輸限制。  

 

研究目的：  

解決封閉式MBfR因活性氣體傳遞受限導(dǎo)致的性能瓶頸，通過周期性排氣策略優(yōu)化氫氣傳遞效率，提升反硝化性能。  

 

研究思路：  

短期實(shí)驗(yàn)：評(píng)估HFM有效長度（20-60 cm）、H?供給壓力（1.1-1.5 atm）和排氣間隔（5-65分鐘）對H?擴(kuò)散及反硝化性能的影響，確定最佳操作參數(shù)。  

 

長期實(shí)驗(yàn)：比較周期性排氣（30秒排氣/17分鐘間隔）與封閉式操作的性能差異，結(jié)合生物膜厚度、微生物群落和功能基因分析機(jī)制。  

 

模型模擬：通過多物種生物膜模型量化不同HFM長度和操作模式下生物膜內(nèi)底物分布及DNB活性區(qū)域變化。  

 

測量數(shù)據(jù)及研究意義（標(biāo)注來源圖/表）：  

HFM末端生物膜厚度（圖2a）：隨HFM長度增加（20→60 cm），厚度從600μm降至400μm，表明H?傳遞受限抑制生物膜生長。  

 

 

膜內(nèi)H?分壓及界面濃度（圖2b-c）：HFM長度增加導(dǎo)致末端H?分壓（20 cm: 0.88 atm → 60 cm: 0.56 atm）和界面濃度顯著下降，證實(shí)氣體傳輸效率降低。  

 

生物膜內(nèi)H?梯度（圖2d, 3b-c）：丹麥Unisense微電極測量顯示，60 cm HFM末端活性區(qū)域（H? >10 μmol/L）僅0-225μm，而近端為0-575μm，揭示末端DNB活性受H?匱乏限制。  

 

 

反硝化通量（圖3a, 5c, 6a）：H?壓力1.2 atm時(shí)，周期性排氣使通量從0.79 g N/m2/d（封閉式）提升至1.18 g N/m2/d。  

 

 

 

微生物群落與功能基因（圖6b-c, 表1）：排氣后末端DNB豐度增至66.2%（封閉式46.0%），優(yōu)勢菌從Methyloversatilis更替為Thauera，且氮代謝基因表達(dá)增強(qiáng)。  

 

 

排氣氣體組分（圖5e）：排氣中H?占比81.2-89.5%，表明氣體回收潛力。  

 

Unisense微電極數(shù)據(jù)的核心研究意義：  

原位量化H?限制：通過水平/縱向H?梯度測量（圖2d, 3b-c），首次直接證實(shí)封閉式HFM末端存在嚴(yán)重的H?擴(kuò)散限制（活性區(qū)域僅0-225μm），為模型校準(zhǔn)提供關(guān)鍵依據(jù)。  

 

優(yōu)化排氣策略：實(shí)時(shí)監(jiān)測界面H?濃度變化（圖4）發(fā)現(xiàn)，排氣后濃度從200 μmol/L瞬升至620 μmol/L，但17分鐘后衰減80%，據(jù)此精準(zhǔn)設(shè)定17分鐘排氣間隔以維持高效H?供給。  

 

 

關(guān)聯(lián)微生物活性：H?梯度數(shù)據(jù)與DNB代謝動(dòng)力學(xué)結(jié)合（如H? <10 μmol/L時(shí)活性驟降），解釋末端生物膜微生物豐度低的原因（圖6b），并驗(yàn)證排氣后活性區(qū)域擴(kuò)大至0-450μm（圖8d）的機(jī)制。  

 

 

結(jié)論：  

HFM長度增加加劇末端H?傳遞限制，降低生物膜活性和反硝化性能。  

 

最佳操作參數(shù)為60 cm HFM、1.2 atm H?壓力、周期性排氣（30秒/17分鐘），反硝化通量提升50%。  

 

周期性排氣促進(jìn)末端生物膜增厚（400→600μm）、DNB豐度增加及功能基因演化（Thauera取代Methyloversatilis主導(dǎo)）。  

 

模型證實(shí)排氣策略將末端活性生物膜區(qū)域擴(kuò)大一倍（0-225μm→0-450μm），突破封閉式操作的氣體傳輸瓶頸。