Direct ammonium oxidation to nitrogen gas (Dirammox) in Alcaligenes strain HO-1: The electrode role

Alcaligenes 菌株 HO-1 中直接氨氧化成氮氣 (Dirammox)：電極作用

來源：Environmental Science and Ecotechnology 15 (2023) 100253

 

1. 摘要核心內容

 

論文探究了 Alcaligenes strain HO-1（具有 Dirammox 途徑的異養硝化菌）在電極極化條件下對銨（NH??）氧化的代謝機制：

 

電極無法完全替代氧氣：HO-1 的生長和代謝需依賴曝氣，極化電極（+0.2 V vs. Ag/AgCl）單獨無法支持其生長（圖1）。

 

電極輔助羥胺（NH?OH）氧化：在無曝氣條件下，電極可輔助 NH?OH 氧化為 N?，貢獻 16.6% 的電子傳遞（圖4）。

 

電流密度與羥胺關聯：電流密度峰值（40–100 mA m?2）與 NH?OH 添加同步出現，證實其作為電活性中間體（圖4）。

低氧化亞氮（N?O）積累：N?O 積累量 <2.4 mg N L?1（<24% NH?OH 轉化量），表明電極可能抑制 N?O 釋放（圖4）。

應用價值：為電極輔助 Dirammox 工藝優化提供依據，減少傳統硝化-反硝化的曝氣需求。

 

2. 研究目的

 

驗證 極化電極能否替代氧氣 作為 HO-1 的電子受體，實現無曝氣下銨直接氧化為 N?（Dirammox）。

解析 電極在 Dirammox 途徑中的作用，尤其對羥胺氧化的貢獻。

評估電極輔助工藝對 氮去除效率 和 副產物控制（如 N?O）的影響。

 

3. 研究思路

 

分階段實驗設計：

Test 1：無曝氣 + 極化電極 → 驗證生長依賴性（圖1）。

Test 2：曝氣 + 極化電極 vs. 開路電極 → 對比氮去除率（圖2）。

 

Test 3：曝氣轉無曝氣 + 極化電極 → 監測代謝切換（圖3）。

 

Test 4：添加 NH?OH → 解析電流密度與中間體關聯（圖4）。

關鍵參數監測：

氮形態（NH??、NO??、NO??、NH?OH、N?O）、碳源（琥珀酸）、生物量（OD???）、電流密度。

機制驗證：

結合 基因組注釋（缺乏氨單加氧酶基因）和 電化學響應，推斷 Dirammox 途徑的電極參與位點。

 

4. 測量數據及意義

關鍵數據來源與意義

測量參數 數據來源 研究意義

NH?? 去除率 圖2, 圖3 曝氣下：48±9 mg N L?1 d?1；無曝氣+電極：11±5 mg N L?1 d?1 → 電極無法替代氧氣，但可維持部分活性。

電流密度峰值 圖4 NH?OH 添加時達 100 mA m?2 → 證明羥胺為電活性中間體。

N?O 積累量   圖4 <2.4 mg N L?1（峰值占 NH?OH 23%）→ 電極可能抑制 N?O 釋放。

電子傳遞份額 正文（Test 3-4） 無曝氣時電極承擔 16.6% 的電子傳遞 → 揭示電極在缺氧條件下的輔助作用。

 

Unisense電極數據的核心意義

 

技術優勢：

Unisense N?O 微傳感器 和 溶解氧（DO）微傳感器 實現 原位實時監測，避免離線采樣的氣體逸失誤差。

高分辨率（nM 級）捕捉 瞬態 N?O 釋放（圖4）和 DO 動態變化（Test 3），精準關聯電極極化與代謝響應。

關鍵發現：

DO 與電流密度負相關（圖3）：DO 耗盡時電流密度上升 → 電極在缺氧時代替氧氣接收電子。

N?O 積累受電極抑制（圖4）：極化電極下 N?O 峰值僅 2.4 mg N L?1（vs. 傳統硝化 >10 mg N L?1）→ 電極促進羥胺向 N? 轉化，減少溫室氣體釋放。

機制解析：

結合 Test 4，證實 羥胺氧化（NH?OH → N?）是電極參與的關鍵步驟（基因組缺乏 HAO 酶，依賴電極氧化）。

應用價值：

為 低能耗 Dirammox 反應器 設計提供依據：電極可在曝氣間歇期維持代謝，減少 16.6% 的氧氣需求。

 

5. 結論

 

氧氣不可替代：HO-1 的生長和銨氧化需依賴曝氣，極化電極（+0.2 V）無法作為唯一電子受體。

電極輔助羥胺氧化：在無曝氣條件下，電極承擔 16.6% 的電子傳遞，直接參與 NH?OH → N? 步驟（圖4）。

N?O 減排潛力：電極極化下 N?O 積累量 <2.4 mg N L?1，較傳統硝化降低 >50%（表2）。

 

工藝優化方向：電極可作為 曝氣系統的補充，在缺氧時段維持代謝，減少整體能耗。