Constructing aerotolerant bioanode with flat and compact biofilm for high power generation of microbial fuel cells

構建具有平坦致密生物膜的耐氧生物陽極以提升微生物燃料電池的功率輸出  

來源：Chemical Engineering Journal, Volume 472, 2023, Article 145119

《化學工程雜志》第472卷，2023年，文章編號145119  

 

摘要內容

 

研究提出通過調控外部電阻（500–4000Ω）或氮氣吹掃速率（20–160 mL/min）在生物陽極富集階段構建耐氧生物膜，解決了緊湊電極微生物燃料電池（MFC）因電極間距縮小導致的氧擴散問題。耐氧生物陽極具有平坦致密的生物膜結構，形成較厚的層流邊界層（>300 μm），顯著降低氧擴散通量，使緊湊型MFC功率密度提升85%達4300 mW/m2（體積功率1430 W/m3）。微生物群落以Geobacter（>55%）為主，證明結構調控而非菌種改變是實現耐氧性的關鍵。  

 

研究目的

開發構建高性能耐氧生物陽極的方法，克服緊湊電極MFC中氧擴散對陽極性能的抑制。  

 

闡明生物膜物理結構（平整度、致密度）與耐氧性的機制關聯。  

 

驗證結構調控策略對MFC功率輸出的提升效果。  

 

研究思路

生物陽極富集調控：  

 

在雙室MFC中，通過設置不同外部電阻（500/1000/2000/4000Ω）或氮氣吹掃速率（20/40/80/160 mL/min）富集生物陽極。  

耐氧性測試：  

 

向陽極室泵入空氣（20 mL/min），監測電壓損失（圖1），評估生物陽極耐氧性。  

 

緊湊型MFC性能驗證：  

 

將富集后的生物陽極組裝至電極間距0.22 cm的緊湊型MFC，測試功率密度（圖2）。  

 

機制解析：  

 

使用Unisense氧微電極測量生物膜內溶解氧梯度（圖3a-b）；  

 

 

CLSM和SEM觀察生物膜三維結構及形貌（圖3d-i, 圖4）；  

 

純菌（Geobacter sulfurreducens PCA）驗證電壓調控對生物膜結構的影響（圖6-7）。  

 

 

 

測量數據及研究意義

電壓損失（圖1）  

 

數據：小電阻（500Ω）或高氮氣吹掃（160 mL/min）富集的生物陽極電壓損失最低（R500損失0%，N160損失6.4%），而大電阻（4000Ω）或低吹掃（20 mL/min）組損失超88%。  

 

意義：證明外部電阻和流體剪切力可有效調控生物陽極耐氧性。  

功率密度（圖2）  

 

數據：緊湊型MFC（CEA-R75組）最大功率密度達4300 mW/m2，較對照組（CEA-R1000）提升85%。  

 

意義：耐氧生物陽極顯著提升緊湊電極MFC性能，功率密度達行業領先水平。  

溶解氧梯度（圖3a-b）  

 

數據：R500組生物膜表面層流邊界層厚368±43 μm，氧通量僅1.81×10?? μmol/cm2/s；R4000組邊界層厚75±5 μm，氧通量達7.81×10?? μmol/cm2/s。  

 

意義：平坦致密生物膜通過增厚邊界層限制氧擴散（氧通量降低4.3倍）。  

生物膜結構（圖3d-i, 圖4）  

 

數據：小電阻/高吹掃組（R500/N80）生物膜平整致密（CLSM顯示連續結構，SEM顯示緊密微生物-EPS復合體）；大電阻/低吹掃組（R4000/N20）生物膜多孔疏松。  

 

意義：物理結構是耐氧性主因，與層流邊界層厚度顯著相關（R2=0.9521，圖3c）。  

純菌驗證（圖6-7）  

 

數據：高電壓（0.7V）富集的Geobacter生物膜致密，耐氧性強（通氣后陽極電位僅降至-0.45V）；低電壓（0.4V）組生物膜疏松，電位驟降至-0.03V。  

 

意義：在純菌體系中證實生物膜結構對耐氧性的決定性作用。  

 

結論

方法有效性：小外部電阻（≤500Ω）或高氮氣吹掃速率（≥80 mL/min）富集可構建耐氧生物陽極，電壓損失降至6.4%以下。  

 

核心機制：調控形成的平坦致密生物膜增厚層流邊界層（>300 μm），降低氧擴散通量7.5倍，而非依賴好氧菌富集（Geobacter仍占主導>55%）。  

 

性能突破：耐氧生物陽極使緊湊型MFC功率密度達4300 mW/m2（1430 W/m3），為厭氧消化工藝功率密度的1.3倍。  

 

應用前景：該方法無需好氧預處理，為高功率MFC設計提供新思路。  

 

丹麥Unisense電極數據的詳細研究意義

 

研究中采用Unisense氧微電極（型號未注明，步進精度5 μm）測量生物膜-溶液界面的溶解氧梯度（圖3a-b），其數據價值體現在：  

邊界層厚度量化：  

 

直接測定氧濃度驟降起始位置（如R500組距電極表面368 μm），首次將生物膜粗糙度參數轉化為可測量的物理邊界（層流邊界層厚度），揭示結構調控的耐氧機制。  

氧通量精確計算：  

 

基于Fick定律，結合實測氧梯度（dC/dx）和擴散系數（2.5×10?? m2/s），計算氧通量（J??）。數據表明致密生物膜（R500）氧通量（1.81×10?? μmol/cm2/s）僅為多孔膜（R4000）的23%，解釋電壓損失差異。  

電流損失關聯驗證：  

 

將J??轉化為等效電流密度（0.175 A/m2 vs 0.75 A/m2），證明氧通量占陽極電流密度比例（R500:10–15% vs R4000:66–98%）與電壓損失線性相關（圖3c）。  

技術優勢：  

 

高空間分辨率（5 μm步長）捕捉生物膜表面氧梯度突變，克服傳統DO探頭無法定位邊界層的局限；  

 

微創測量保持生物膜完整性，確保原位數據真實性。  

 

核心貢獻：Unisense微電極數據為"生物膜結構→邊界層厚度→氧通量→電性能損失"的機制鏈條提供直接實驗證據，奠定結構調控策略的理論基礎。