Synchronous Achievement of Advanced Nitrogen Removal and N2O Reduction in the Anoxic Zone in the AOA Process for Low C/N Municipal Wastewater

在低 CN 城市污水的 AOA 工藝中同步實現高級脫氮和厭氧區 N2O 減少

來源: Environ. Sci. Technol. 2024, 58, 2335?2345

 

摘要核心內容

 

研究背景：針對低碳氮比（C/N）市政污水處理，連續流工藝中N?O排放的原位測定研究較少。AOA（厭氧/好氧/缺氧）工藝雖在節能與深度脫氮方面潛力顯著，但其N?O排放特性尚未明確。

創新點：設計新型氣體收集連續流反應器（圖1），首次實現AOA工藝中氣相/液相N?O排放的綜合評估；通過強化內源反硝化（ED）和自富集厭氧氨氧化（Anammox）優化脫氮并降低N?O排放。

關鍵結果：

脫氮效率（NRE）從67.65%提升至81.96%；

缺氧區NO??去除速率從1.76 mgN/(L·h)增至3.99 mgN/(L·h)；

缺氧區N?O排放因子（EF）從0.28%降至0.06%；

ED消除了91.46±2.47%來自好氧區的溶解N?O，出水溶解N?O降至<0.01 mg/L。

 

研究目的

 

量化連續流AOA工藝中N?O排放特征（氣相+液相）。

驗證ED作為N?O匯（sink）的可行性。

通過ED-Anammox耦合實現深度脫氮與N?O協同減排。

 

研究思路

 

反應器設計（圖1）：

 

構建分區密封的氣體收集連續流反應器（厭氧:好氧:缺氧體積比=2:2:4），實現各功能區氣體獨立收集。

采用液封技術確保氣密性，溶解N?O通過Unisense微電極原位監測。

實驗分階段：

Phase I（啟動期，1-60天）：系統穩定運行，評估基礎N?O排放。

Phase II（強化期，61-160天）：調整DO、碳源、分區體積比，強化ED與Anammox耦合。

驗證機制：

批次實驗：探究電子受體競爭（圖2）、Anammox活性（圖S4）。

 

微生物分析：qPCR/RT-PCR檢測功能基因（圖7），高通量測序解析群落結構（圖6）。

 

 

 

 

測量數據及其意義

關鍵數據與來源

數據類型 測量意義 來源圖表

N?O排放 量化直接溫室氣體排放，評估碳足跡 圖4c,d；公式1-5

- 氣相N?O（GC測定） 好氧區通過氣袋收集，缺氧/厭氧區通過頂空采集

- 溶解N?O（Unisense電極） 原位監測液相N?O動態變化，揭示跨功能區遷移規律

脫氮性能 評估工藝優化效果 圖3a,b；圖5a

- NH??/NO??/NO??濃度 沿程污染物轉化規律（圖4a,b）

- 脫氮效率（NRE） 從67.65%→81.96%，證明ED-Anammox協同增效

微生物數據 揭示功能菌群與代謝機制關聯 圖6；圖7；圖S7

- 功能基因（amoA, nosZ等） ED與Anammox相關基因表達量變化（RT-PCR顯示nosZ在缺氧區高表達）

- 群落結構 Candidatus Brocadia（Anammox菌）富集；N?O消耗菌（Azospira）增加

批次實驗 機制驗證 圖2；圖S4

- 電子競爭（圖2） NO??與N?O共存時，ED優先消耗N?O（無NO??積累時N?O還原率5.69 mgN/(gVSS·h)）

- Anammox活性（圖S4） ED耦合Anammox貢獻41.3%脫氮，減少NO??積累風險

 

 

 

 

 

 

 

Unisense電極數據的核心意義

 

原位動態監測：

直接獲取溶解N?O在反應器沿程的實時濃度變化（圖4c,d），揭示好氧區是N?O主要積累區（因硝化/反硝化作用），而缺氧區是N?O關鍵消耗區。

量化N?O匯能力：

通過公式4計算缺氧區對溶解N?O的去除率（η），證明ED可消除91.46%來自好氧區的溶解N?O，避免其逸散至大氣。

支撐機制解析：

數據顯示缺氧區在優化后從N?O排放源（Phase I: λ<0）轉變為吸收匯（Phase II: λ>0），結合微生物數據（nosZ基因高表達）證實ED的N?O還原潛力。

工藝優化依據：

出水溶解N?O<0.01 mg/L（低于傳統工藝），為低碳排放污水處理提供關鍵技術參數。

 

結論

 

N?O減排有效性：

AOA工藝通過ED-Anammox耦合，將缺氧區N?O排放因子降至0.06%（遠低于傳統工藝的3.5±2.7%），總N?O EF僅2.44±0.65%。

脫氮與碳減排協同：

ED優先利用N?O作為電子受體，消除好氧區90%以上溶解N?O；Anammox貢獻39.8%脫氮且不產生N?O。

微生物機制：

缺氧區富集N?O還原菌（如Azospira）和Anammox菌（Candidatus Brocadia），功能基因（nosZ, hzsB）表達上調。

技術應用價值：

為污水處理廠提供"深度脫氮+碳足跡削減"的可行方案，推動碳中和目標下工藝升級。

 

Unisense電極數據的深度解讀

 

丹麥Unisense微電極（型號N?O-50）的應用是本研究的技術亮點：

 

原位高分辨率監測：

直接插入反應器液相，實時獲取溶解N?O空間分布（圖4），避免取樣導致的濃度失真。

揭示N?O遷移路徑：

明確顯示好氧區積累的溶解N?O（0.14 mgN/L）在缺氧區被快速降解（至0.01 mgN/L），量化了ED作為N?O匯的效率（η=94.08%）。

支撐氣-液平衡分析：

結合氣相GC數據，計算λ值（公式5），證明缺氧區從凈排放源（Phase I）轉變為凈吸收匯（Phase II），為工藝優化提供直接證據。

環境意義：

該技術首次在連續流AOA工藝中實現N?O原位監測，為污水處理廠N?O精準管控提供方法論基礎。

 

此研究不僅證實AOA工藝在低碳氮比污水處理的工程可行性，更通過創新監測手段與微生物調控，為全球污水處理碳減排提供了科學范式。